二维Dirac半金属碳结构的搜索及电子性质研究.pdf

湘潭大学硕士学位论文

摘要

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碳是自然界一种重要的元素，碳原子可以形成sp、sp和sp杂化方式，使其

具有非常丰富的同素异形体结构，涵盖了零维、一维、二维和三维材料。特别是

二维碳材料，由于维度尺寸的限制而表现出一些奇特的性质，吸引了研究者在实

验和理论上的广泛研究。人们通过实验和理论研究发现和预测了众多结构稳定性

质各异的二维材料，包括绝缘体、导体、半导体、金属、半金属等。其中，Dirac

半金属材料拥有高的载流子费米速度、无质量的狄拉克费米子等特征，在高速纳

米器件的应用及新奇物理现象研究等方面有很大的前景，对二维新型Dirac半金

属碳结构的探索一直吸引了研究者的最大关注。本论文基于材料基因工程和高通

量结构搜索方法两方面，对二维Dirac半金属碳结构的搜索和性质研究开展了如

下工作：

1、基于实验成功制备的5-7环碳链基因模块及其可能的排列构型，我们提出

了一种与前人排列构型（TPH-graphene和Phagraphene）不同的平面碳结构，该

结构将5-7环碳链以5-7-6碳环连接，根据其包含的碳环种类将其命名为

PHH-graphene。通过分子动力学和第一性原理计算发现，PHH-graphene具有良

好的热稳定性和动力学稳定性，特别是PHH-graphene的总能小于实验制备的

TPH-graphene的总能，表明该结构很可能通过组装5-7链制备出来。对比这三种

同素异形体及其纳米带的电子性质发现，PHH-graphene和Phagraphene拥有各向

异性较强的第I类狄拉克锥，而TPH-graphene是金属。它们的纳米带随着宽度n

（5-7链的条数）的增加表现出不同的性质，TPH-graphene纳米带当n≥2时变

成金属；Phagraphene和PHH-graphene纳米带随宽度n增加带隙不断减小，但

PHH-graphene的带隙出现震荡现象，这是由它宽度决定的对称性影响的。

2、利用高效的结构搜索软件RG2和第一性原理结构优化，获得1114个全

新的二维碳结构。为了高效的计算能带结构，我们拟合六个已知结构的HSE06

能带结构，获得具有良好通用性的紧束缚参数并快速计算这些同素异形体的电子

性质并分类，发现其中有683个金属，241个半导体，190个半金属。在这些半

金属结构中发现了很多具有奇异电子性质的稳定结构，如typeIII型、typeI型和

typeII型混合、typeI型和typeIII型混合的狄拉克锥，这些都是二维碳材料中非

常少见的。特别是发现了一个具有节点线半金属的稳定结构127-11-84-r568-1，

2

这是首次在sp平面碳体系中发现具有节点线的结构。

我们的研究不仅为二维碳家族增添了新的成员，也为探索二维材料中的一

些奇异物理性质提供了良好的研究平台和对象。

关键词：第一性原理计算；碳同素异构体；紧束缚近似；电子属性

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Abstract

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Carbonisanimportantelementinnature,andcanformsp,spandsp

hybridizationmodes,whichmakesithavenumerousallotropesfromzerodimension,

onedimension,twodimensiontothreedimensioncarbonmaterials.Inparticular,

two-dimensionalcarbonmaterialspossessmanyexoticpropertiesduetothelimitation

of