Au_FeO_x催化3-硝基苯乙烯加氢反应_郝裕芬.pdfVIP

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第28卷第2期应用化学Vol.28Iss.2

2011年2月CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRYFeb.2011

Au/FeO催化3-硝基苯乙烯加氢反应

a‚ba‚ba∗

郝裕芬林伟伟赵凤玉

(中国科学院长春应用化学研究所‚电分析化学国家重点实验室‚绿色化学与过程实验室长春130022;

b中国科学院研究生院京)

摘要采用沉积-沉降法制备了负载型Au/γ-FeO、Au/α-FeO和Au/FeO催化剂‚并利用X射线粉末衍

232334

射技术对催化剂进行了表征。在不同反应介质(水、乙醇和无溶剂)中‚研究了Au/FeO催化剂催化3-硝基苯

乙烯加氢反应‚考察了反应温度以及载体对催化剂活性的影响。实验结果表明‚在介质水中3-硝基苯乙烯的

转化率要远高于乙醇中或无溶剂条件下的转化率‚且随温度的升高而增大‚而其加氢产物3-氨基苯乙烯的选

择性无显著变化。不同氧化铁载体负载的Au催化剂在水中的活性顺序为Au/γ-FeO>Au/α-FeO>Au/

2323

FeO‚其活性的差异被认为来自于不同氧化铁载体与Au之间的相互作用。

34

关键词金催化剂‚硝基苯乙烯‚加氢‚氧化铁‚水

中图分类号:O643文献标识码:A文章编号:1000-0518(2011)02-0199-04

DOI:10.3724/SP.J.1095.2011.00322

[1]

Au在催化芳香硝基化合物加氢过程中‚可高选择性生成对应的芳胺化合物。Corma等采用时间

分辨红外光谱和动力学的方法研究表明‚Au对芳胺化合物的高选择性主要源于载体与Au的协同作用

使硝基(—NO)活化‚在Au表面优先吸附而加氢‚致使甲苯中Au/TiO催化硝基苯乙烯加氢时‚氨基苯

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乙烯的选择性高达95%。但是大多数硝基化合物加氢反应均在有机溶剂中进行‚有机溶剂易燃、易爆‚

且给环境带来污染。水是自然界中价格便宜、储量丰富和安全且环境友好的溶剂‚在水相中的有机反应

[2]

一直是研究的热点。研究报道在水相中进行的Diels-Alder反应、Claisen重排反应、硝基化合物加氢

反应等‚与有机溶剂相比反应速率和产物选择性均得到很大的提高和改善。而且‚当有机反应物不溶于

[3][4]

水时(“onwater”)‚表现出特别显著的加速效应。Maity等使用水溶性聚合物保护的Pt纳米粒子‚

室温下即可顺利催化水相氯代硝基苯加氢‚而且水中反应物的转化率和目标产物氯代苯胺的选择性均

远高于相同条件下甲醇和甲苯中的对应值。但是目前为止‚在水中使用负载型催化剂催化硝基化合物

[1]

加氢的研究报道较少。

Scheme1Reactionpathwaysforthehydrogenat

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