重复工作流程.docVIP

Bi2Se3自旋轨道耦合性质的计算

一、模型和根本参数：

图〔a〕黑色t1、t2、t3基矢围成Bi2Se3菱形原胞，用于计算块体，红色方框包含一个五元层，是构成薄膜的一个QL。

计算能带的布里渊区高对称点：Г(000)-Z(πππ)-F(ππ0)-Г(000)-L(π00)，

根据正空间和倒空间坐标的转换关系，

得到正空间中高对称点的坐标：Г(000)-Z(0.50.50.5)-F(0.50.50)-Г(000)-L(00-0.5)

空间群：166号~R-3M〔MS〕〔文献〕

结构分为：六角晶胞和菱形原胞〔Rhombohedral〕两种形式

六角晶胞(hexagon)：含三个五元层，15个原子

菱形原胞〔Rhombohedral〕：含5个原子

晶格参数t=9.841,α=24.275

原子坐标：

弛豫值实验值

Bi(2c)(0.400,0.400,0.400)Bi(2c)(0.398,0.398,0.398)

Se(1a)(0,0,0)Se(1a)(0,0,0)

Se(2c)(0.210,0.210,0.210)Se(2c)(0.216,0.216,0.216)

赝势：PAW_GGA_PBEEcut=340eV

块体：Kpoints=11×11×11薄膜：Kpoints=11×11×1

块体结构优化时，发现Ecut=580，KPOINTS=151515，得到的结构比拟合理

计算薄膜真空层统一：15?

ISMER取-5〔或取0，对应SIGMA=0.05〕

二、计算过程描述：

范德瓦尔斯作用力的影响。

手册中一共有5种方法：

Correlationfunctionals：LUSEVDW=.TRUE.

thePBEcorrelationcorrectionAGGAC=0.0000

Exchange交换functionals

vdW-DF

vdW-DF2

方法一

方法二

方法三

方法四

方法五

revPBE

optPBE

optB88

optB86b

rPW86

GGA=RE

LUSE_VDW=.TRUE.

AGGAC=0.0000

GGA=OR

LUSE_VDW=.TRUE.

AGGAC=0.0000

GGA=BO

PARAM1=0.1833333333

PARAM2=0.2200000000

LUSE_VDW=.TRUE.

AGGAC=0.0000

GGA=MK

PARAM1=0.1234

PARAM2=1.0000

LUSE_VDW=.TRUE.

AGGAC=0.0000

GGA=ML

Zab_vdW=-1.8867

LUSE_VDW=.TRUE.

AGGAC=0.0000

经测试，发现方法二optimizedPerdew-Burke-Ernzerhof-vdW(optPBE-vdW)是最适宜的。

并通过比拟发现，范德瓦尔斯作用力对块体和单个QL厚度的薄膜的影响很小，对多个QL厚度的薄膜结构影响比拟大，所以优化时需要考虑QL之间的vdW相互作用，而范德瓦尔斯作用力对电子态的影响也比拟小，所以，计算静态和能带的时候，可以不考虑。

此外，以往文献中的计算，有的直接采用实验给出的结构参数建模，不再弛豫，计算静态和能带，得到的结果也比拟合理。

所以，我们对薄膜采用不优化结构和用optPBE方法优化结构，两种方式。

算SOC。

计算材料的自旋轨道耦合性质，一般在优化好的结构根底上，在静态和能带计算是参加特定参数来实现。一般，分两种方式:

第一种是从静态开始，就进行非线性的计算，能带也进行非线性自旋轨道耦合计算。

第二种，那么是，在静态时进行非线性计算〔按照一般的静态计算进行〕，产生CHGCAR、WAVECAR，进行能带非线性自旋轨道计算时，读入这两个参数。

VASP手册推荐使用第二种。

我们通过屡次比拟发现，使用第一种方法，可以得到更为合理的结果。

3〕关于d电子的考虑。

我们分别考虑了Bi原子的两种电子组态：

第一种，含有15个价电子，包含d电子，电子组态5d106s26p3；

第二种，含有5个价电子，不含d电子，电子组态是6s26p3。

通过比拟计算结果，发现并没有明显的区别，所有我们选用第二