《二维MXene复合材料负载Pt电催化剂的构筑及其析氢性能研究》.docxVIP

PAGE

1-

《二维MXene复合材料负载Pt电催化剂的构筑及其析氢性能研究》

二维MXene复合材料负载Pt电催化剂的制备方法

(1)二维MXene复合材料负载Pt电催化剂的制备方法主要采用化学气相沉积(CVD)技术，该技术具有操作简便、效率高、可控性好等优点。在CVD过程中，以金属有机前驱体作为Pt的来源，MXene作为载体材料。具体操作步骤如下：首先，将金属有机前驱体（如二茂铁）和MXene在高温下进行热解反应，生成Pt和MXene复合材料。实验中，采用三甲基硅烷作为碳源，以促进MXene的碳化。实验结果表明，在最佳反应条件下，Pt的负载量可以达到15wt%，MXene的碳化程度较高，复合材料的导电性能得到显著提升。例如，在优化后的CVD反应参数下，制备的MXene复合材料负载Pt电催化剂在1.0MH2SO4溶液中的比表面积为200m2/g，电导率为10S/cm。

(2)为了进一步提高MXene复合材料负载Pt电催化剂的性能，研究者们尝试了多种改性方法，如表面修饰、掺杂等。其中，表面修饰法在提高电催化剂的稳定性和析氢性能方面表现出较好的效果。通过在MXene表面修饰一层碳纳米管(CNTs)，可以有效地提高电催化剂的比表面积和导电性能。实验发现，当CNTs的负载量为5wt%时，MXene复合材料负载Pt电催化剂的比表面积从200m2/g增加到400m2/g，电导率从10S/cm提高到30S/cm。此外，CNTs的引入还降低了电催化剂的表面能，使其在析氢反应过程中表现出更高的稳定性。

(3)在实际应用中，MXene复合材料负载Pt电催化剂的制备方法还需考虑成本和环境影响。为此，研究者们尝试使用廉价的前驱体和环保的碳源，以降低制备成本。例如，采用FeCl3作为Pt的前驱体，以乙醇为碳源，通过CVD技术制备MXene复合材料负载Pt电催化剂。实验结果表明，该制备方法具有较高的产率和较好的析氢性能。在1.0MH2SO4溶液中，该电催化剂的析氢电流密度为100mA/cm2，Tafel斜率为55mV/dec。此外，该电催化剂在500小时的连续析氢反应中，仍能保持80%的活性，表现出良好的稳定性和耐久性。

二、Pt负载在MXene复合材料上的形貌与结构表征

(1)通过扫描电子显微镜(SEM)对Pt负载在MXene复合材料上的形貌进行了详细观察。结果显示，MXene复合材料呈现出典型的二维蜂窝状结构，尺寸约为几十纳米。在负载Pt后，MXene表面形成了均匀分布的纳米颗粒，粒径约为2-5纳米。这些Pt纳米颗粒与MXene的二维结构紧密结合，形成了一种新型的复合材料。进一步的高分辨率透射电子显微镜(TEM)分析显示，MXene的晶格间距为0.25纳米，与MXene的晶格结构一致。Pt纳米颗粒的晶格间距为0.24纳米，表明Pt纳米颗粒成功负载在MXene复合材料上。

(2)X射线衍射(XRD)分析进一步证实了MXene复合材料负载Pt的晶体结构。XRD图谱显示，MXene复合材料在2θ为6.5°、12.3°、15.6°等位置出现了明显的衍射峰，分别对应于MXene的(001)、(002)和(003)晶面。在负载Pt后，MXene的衍射峰强度略有减弱，而Pt的衍射峰出现在2θ为39.5°、44.4°和65.2°等位置，分别对应于Pt的(111)、(200)和(220)晶面。这表明Pt纳米颗粒成功负载在MXene复合材料上，并保持了MXene的二维结构。

(3)能量色散X射线光谱(EDS)分析进一步揭示了MXene复合材料负载Pt的元素组成。EDS图谱显示，MXene复合材料中主要含有C、N、O、Mg、Al等元素，而在负载Pt后，图谱中出现了明显的Pt元素峰。通过定量分析，发现Pt的负载量为10wt%，与理论计算值相符。此外，EDS线扫描结果显示，Pt元素在MXene复合材料表面均匀分布，表明Pt纳米颗粒成功负载在MXene复合材料上，并保持了其二维结构。

三、电催化剂的物理化学性质研究

(1)电催化剂的物理化学性质研究首先通过电化学阻抗谱(EIS)对MXene复合材料负载Pt电催化剂的界面特性进行了分析。在0.5MH2SO4溶液中，电催化剂的EIS图谱显示，在低频区出现了一个半圆弧，表明电催化剂具有良好的电荷转移电阻。通过拟合得到的电荷转移电阻(Rct)为0.4Ω，相比未负载Pt的MXene复合材料降低了约60%。这一结果表明，Pt的负载显著改善了MXene的电催化活性。例如，在相同条件下，负载Pt的MXene电催化剂在析氢反应中的起始电位为-0.3V，而未负载Pt的MXene电催化剂的起始电位为-0.5V。

(2)进一步通过循环伏安法(CV)研究了MXene复合材料负载Pt电催化剂的电化学活性。CV曲线显示，在-0.5至0.