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表面结构与晶体形貌高通量计算预测方法：算法、应用与展望

一、引言

1.1研究背景与意义

材料作为现代社会发展的物质基础，其性能的优劣直接决定了相关应用的成效与发展前景。在材料科学领域，表面结构与晶体形貌作为影响材料性能的关键因素，一直是研究的核心内容。材料的表面结构决定了其与外界环境相互作用的方式和程度，而晶体形貌则对材料的力学、光学、电学等性能有着深远的影响。

材料的表面结构涵盖了表面原子的排列方式、原子间的键合状态以及表面的化学成分等多个方面。不同的表面结构会导致材料表面具有不同的活性位点和化学活性，进而影响材料在催化、吸附、腐蚀等过程中的表现。在催化领域，催化剂的表面结构决定了反应物分子的吸附和活化方式，从而直接影响催化反应的活性和选择性。而晶体形貌则涉及晶体的生长习性、晶面的相对比例以及晶体的尺寸和形状分布等。晶体的形貌会影响材料的比表面积、晶体内部的应力分布以及晶界的性质，这些因素又会对材料的力学性能、光学性能和电学性能产生重要作用。例如，纳米晶体由于其特殊的形貌和尺寸效应，往往表现出与宏观晶体截然不同的光学和电学性质。

传统的材料研究方法主要依赖于大量的实验试错，这不仅耗费大量的时间、人力和物力，而且效率低下，难以满足现代材料科学快速发展的需求。随着计算机技术和计算方法的飞速发展，高通量计算预测方法应运而生，为材料研究带来了新的契机。高通量计算预测方法能够在短时间内对大量的材料体系进行计算和模拟，快速获取材料的各种性能信息，从而实现材料的快速筛选和优化设计。这种方法不仅可以大大缩短材料研发的周期，降低研发成本，还能够为实验研究提供理论指导，提高实验的成功率和效率。

在晶体结构预测方面，高通量计算可以通过生成大量的候选结构，并基于自由能最小或其他物理性质进行筛选，从而快速找到稳定或亚稳态的晶体结构。这对于新型功能材料的设计具有重要意义，例如在寻找新型超导材料、储能材料等方面，高通量计算预测方法能够帮助研究人员在众多的可能结构中快速筛选出具有潜在应用价值的结构，为后续的实验研究提供方向。在表面性质研究中，高通量计算可以系统地研究材料表面的结构和电子性质，揭示表面结构与性能之间的关系，为材料表面的修饰和改性提供理论依据。

开发针对表面结构与晶体形貌的高通量计算预测方法具有重要的科学意义和实际应用价值。从科学意义上讲，该方法能够深入揭示材料表面结构与晶体形貌对性能的影响机制，丰富和完善材料科学的基础理论。通过对大量材料体系的计算和分析，可以发现一些新的结构-性能关系，为材料科学的发展提供新的思路和方向。从实际应用价值来看，该方法能够加速新型材料的研发进程，推动材料在能源、电子、航空航天等领域的广泛应用。在能源领域，通过高通量计算预测方法可以设计出具有更高能量转换效率的电池材料和催化剂材料，为解决能源问题提供新的材料解决方案；在电子领域，能够开发出性能更优异的半导体材料和电子器件材料，推动电子技术的不断进步；在航空航天领域，可以研制出具有更轻重量、更高强度和更好耐高温性能的材料，满足航空航天工程对材料的苛刻要求。

1.2国内外研究现状

在表面结构与晶体形貌高通量计算预测方法的研究领域，国内外科研人员均取得了一系列显著成果。

国外方面，诸多科研团队在基于密度泛函理论（DFT）的高通量计算研究上取得了显著进展。例如，美国的一些研究小组通过开发先进的算法和软件，能够高效地计算材料表面的电子结构和吸附能，为理解材料表面的化学反应活性提供了重要依据。他们利用这些计算结果，成功地预测了一些新型催化剂的表面结构和性能，为催化剂的设计和优化提供了理论指导。欧洲的科研团队则在晶体形貌预测方面做出了突出贡献，通过结合分子动力学模拟和相场理论，建立了能够准确预测晶体生长过程中形貌演变的模型。这些模型考虑了晶体生长过程中的多种因素，如温度、过饱和度、界面能等，能够对不同条件下的晶体形貌进行精确预测，为材料的制备和加工提供了有力的支持。

国内在该领域的研究也呈现出蓬勃发展的态势。近年来，国内多个高校和科研机构纷纷加大了对高通量计算预测方法的研究投入，取得了一系列具有国际影响力的成果。南京大学孙建教授课题组提出了对称性原理加速的晶体结构预测新算法，该算法大幅提高了晶体结构预测效率。其基于晶体结构中广泛存在的对称性原理，升级了先前提出的机器学习与图论辅助的晶体结构预测框架MAGUS软件，在晶体结构搜索过程中强调对空间群对称性的偏好，避免对P1结构空间的探索，引入保持对称性的进化算符，并使用空间群挖掘器和片段重组器，使晶体结构搜索效率提升四倍以上，并在紫红磷基态、硅(111)-7×7表面等大体系中找到最稳定结构。大连理工大学都健教授团队建立了晶体长径比与溶剂描述符之间的构效关系，并将其与计算机辅助分子设计方法（CAMD）耦合，实现了高