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新型过渡金属（锆、锰）氧化物纳米纤维：吸附除锑除砷性能与机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

水是生命之源，然而，随着工业化和城市化的快速发展，水污染问题日益严重，对人类健康和生态环境构成了巨大威胁。在众多水污染物中，锑和砷由于其毒性和潜在的致癌性，成为备受关注的污染物。

锑（Sb）是一种两性稀有金属，在自然界中主要以三价和五价的形式存在。环境中的锑污染主要来源于人为活动，如含锑的生活垃圾排放、采矿作业产生的粉尘、废水和废渣，以及汽油和煤炭等含锑燃料的燃烧。天然水体是大部分锑的最终归宿，锑在水环境中以各种化合物形式或以悬浮态、溶解态存在。研究表明，锑对生物和人体具有慢性毒性和致癌性，不同价态的锑毒性大小顺序为：0价＞+3价＞+5价＞有机锑，其中三价锑的毒性比五价锑高十倍。美国环保局、欧盟和日本等国家和地区已将锑列为优先控制污染物，并制定了严格的环境标准，我国也对环境中的锑作了相应的限值规定，如地表水环境质量标准和生活饮用水卫生规范中均将锑的限值定为5μg/L。

砷（As）在自然界中主要以无机砷（As（Ⅲ）和As（Ⅴ））的形式存在，可通过自然过程和人类活动进入环境介质，如含砷矿物的水岩相互作用、工业废水排放和化石燃料燃烧等。砷是一种剧毒物质，长期接触少量砷会导致慢性中毒，还具有致癌性，对人体的皮肤、肝脏、肾脏等器官造成损害。世界卫生组织规定饮用水中砷的含量应低于10μg/L，我国也制定了相应的标准来限制水中砷的含量。

目前，针对水中锑和砷污染的处理方法主要有沉淀法、电化学沉积法、凝聚法、微生物法和吸附法等。沉淀法是向废水中加入沉淀剂，使锑和砷形成难溶性沉淀物而去除，但该方法可能会产生大量的污泥，需要后续处理，且处理效果受废水pH值和金属离子浓度等因素的影响。电化学沉积法是利用电化学原理，使锑和砷在电极表面沉积而去除，但该方法能耗高，设备成本昂贵，且处理效率较低。凝聚法是通过加入凝聚剂，使锑和砷的微小颗粒凝聚成较大颗粒而去除，但该方法对低浓度的锑和砷去除效果不佳。微生物法是利用微生物的代谢作用，将锑和砷转化为低毒或无毒的物质，但该方法处理时间长，对环境条件要求严格，且微生物的培养和驯化较为困难。吸附法是利用吸附剂的吸附作用，将锑和砷从水中去除，该方法具有操作简单、处理效率高、成本低等优点，是目前研究较多的一种方法。

然而，传统的吸附剂如活性炭、沸石等，存在吸附容量低、选择性差、再生困难等问题，难以满足实际应用的需求。因此，开发新型高效的吸附剂成为解决水中锑和砷污染问题的关键。

过渡金属氧化物由于其独特的物理化学性质，如高比表面积、丰富的表面活性位点、良好的化学稳定性等，在吸附领域展现出了巨大的潜力。其中，锆氧化物和锰氧化物纳米纤维作为新型的吸附剂，具有优异的吸附性能，引起了广泛的关注。

锆氧化物纳米纤维具有较高的化学稳定性和热稳定性，其表面存在大量的羟基，能够与锑和砷离子发生化学反应，形成稳定的化学键，从而实现对锑和砷的高效吸附。锰氧化物纳米纤维具有丰富的氧化态和晶体结构，其表面的活性位点能够与锑和砷离子发生静电吸引、离子交换和络合等作用，从而实现对锑和砷的吸附去除。

本研究旨在制备新型过渡金属（锆、锰）氧化物纳米纤维吸附剂，并研究其对水中锑和砷的吸附性能和吸附机制。通过本研究，有望开发出一种高效、低成本、环境友好的吸附剂，为解决水中锑和砷污染问题提供新的技术手段和理论依据，具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在过去的几十年里，国内外科研人员针对水中锑和砷污染问题开展了大量研究工作，其中过渡金属氧化物纳米纤维吸附剂因其独特优势受到广泛关注。

国外方面，众多学者聚焦于锆氧化物纳米纤维吸附除锑除砷的研究。例如，[学者姓名1]通过静电纺丝法制备出ZrO?纳米纤维，并将其应用于含锑废水处理，研究发现该纳米纤维对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)均有良好吸附性能，在pH为6.5时，对Sb(Ⅲ)的最大吸附容量可达[X]mg/g，其吸附机制主要为表面羟基与锑离子的络合作用。[学者姓名2]利用溶胶-凝胶法结合煅烧工艺制备出高比表面积的ZrO?纳米纤维，实验表明在模拟含砷水体中，该吸附剂对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)表现出高效的吸附能力，吸附过程符合Langmuir等温吸附模型，且通过XPS等表征手段揭示了吸附过程中As与ZrO?表面活性位点形成化学键。在锰氧化物纳米纤维研究领域，[学者姓名3]采用水热合成法制备出MnO?纳米纤维，研究其对锑的吸附特性，结果显示在弱酸性条件下，MnO?纳米纤维对Sb(Ⅲ)具有较高的吸附选择性，吸附容量随温度升高而增加，吸附机制主要包括离子交换和表面络合