粒径效应：石墨烯_碳化硅复合物光电催化CO₂转化性能的深度剖析.docxVIP

粒径效应：石墨烯/碳化硅复合物光电催化CO?转化性能的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，二氧化碳（CO_2）排放量急剧增加，由此引发的温室效应给全球生态环境带来了巨大威胁，如冰川融化、海平面上升、极端气候频发等。这些问题不仅严重影响了自然生态系统的平衡，还对人类的生存和发展构成了严峻挑战。因此，如何有效地控制和减少CO_2排放，成为了当今世界亟待解决的重大课题。

在众多应对策略中，将CO_2转化为高附加值的化学品或燃料被认为是一种极具潜力的解决方案，它不仅能够实现碳的循环利用，减少对化石燃料的依赖，还能为化工行业提供新的原料来源，具有显著的环境效益和经济效益。在众多CO_2转化技术中，光电催化CO_2转化技术脱颖而出，它利用太阳能驱动CO_2转化，反应条件温和，且可在常温常压下进行，被视为实现可持续能源发展的关键技术之一。然而，目前该技术仍面临诸多挑战，其中最主要的问题是CO_2分子的化学稳定性高，难以被活化，导致转化效率较低，同时，反应过程中存在多种竞争反应，使得目标产物的选择性难以提高。

为了克服这些挑战，科研人员致力于开发高效的光电催化剂。石墨烯/碳化硅（Graphene/SiliconCarbide，Gr/SiC）复合物作为一种新型的光电催化材料，近年来受到了广泛关注。SiC具有优异的物理化学性质，如高硬度、高化学稳定性、宽带隙和良好的热导率等，使其在光催化领域展现出一定的潜力。然而，纯SiC存在光生载流子复合率高的问题，限制了其光电催化性能的进一步提升。而石墨烯作为一种由碳原子组成的二维材料，具有独特的电子结构和优异的电学、光学、力学性能，如高载流子迁移率、大比表面积和良好的导电性等。将石墨烯与SiC复合，可以充分发挥两者的优势，实现协同效应。石墨烯能够作为电子传输通道，有效促进SiC光生载流子的分离和传输，减少复合，从而提高光电催化活性；同时，石墨烯的大比表面积和丰富的活性位点，有利于CO_2的吸附和活化，进而提高反应的选择性。

在Gr/SiC复合物中，粒径是一个关键因素，它对复合物的光电催化性能有着显著影响。不同粒径的SiC和石墨烯，其物理化学性质如比表面积、表面能、电子结构等会发生变化，进而影响复合物的界面结构和电子传输特性，最终影响CO_2的光电催化转化性能。然而，目前关于粒径对Gr/SiC复合物光电催化CO_2转化性能影响的研究还相对较少，相关的作用机制尚未完全明晰。深入研究这一问题，不仅能够丰富和完善Gr/SiC复合物光电催化体系的理论基础，还能为设计和开发高性能的CO_2光电催化剂提供重要的指导，具有重要的科学意义和实际应用价值。通过优化粒径，有望提高Gr/SiC复合物对CO_2的转化效率和目标产物的选择性，推动CO_2光电催化转化技术从实验室研究走向实际应用，为解决全球能源和环境问题做出贡献。

1.2国内外研究现状

近年来，CO_2的光电催化转化技术得到了广泛的研究，众多科研团队致力于开发高性能的光电催化剂以提高CO_2的转化效率和目标产物的选择性。Gr/SiC复合物作为一种有潜力的光电催化材料，逐渐成为研究热点。

在国外，一些研究聚焦于Gr/SiC复合物的制备方法及其在光催化领域的初步应用。如[具体文献]通过化学气相沉积法（CVD）在SiC衬底上生长石墨烯，成功制备出Gr/SiC复合物，并研究了其在光催化降解有机污染物方面的性能，发现该复合物相较于纯SiC展现出更高的催化活性，这归因于石墨烯良好的电子传输能力促进了光生载流子的分离。还有学者[具体文献]采用物理混合和热压烧结的方法制备Gr/SiC复合材料，研究其在光催化水分解制氢反应中的应用，结果表明复合物中石墨烯与SiC之间的协同作用有助于提高光生载流子的迁移率，从而提升制氢效率。

国内在Gr/SiC复合物的研究方面也取得了显著进展。[具体文献]利用溶胶-凝胶法结合高温热还原制备了石墨烯修饰的SiC纳米复合材料，系统研究了其在光电催化CO_2转化中的性能，发现该复合物对CO_2具有良好的吸附和活化能力，能够将CO_2转化为多种含碳产物，如一氧化碳、甲醇等。中科院上海高等研究院的魏伟及陈为研究团队[具体文献]报道了一种通过氢气预处理后的商用SiC粉末在氩气氛围1500^{\circ}C快速升温下外延生长制备的石墨烯/SiC复合物催化剂，在?50mV偏压和常温常压条件下实现了高效CO_2光电还原制乙醇(C_2H_5OH)，C_2H_5OH选择性99%，CO_2转化率高达17.1mmol?g_{cat}^{?1}·h^{?1}，研究表明该复合物独特的界面结构和丰富的碳空位对反应起到了关键作用。

关于粒径对光催化材料性能影响的研究，在其他光催化体系中已有不少报道。例如在TiO