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g-C3N4：制备工艺、性能优化与多元应用的深度探索

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，能源短缺与环境污染问题日益严峻，成为制约人类社会可持续发展的两大瓶颈。传统化石能源的过度开采与消耗，不仅引发了能源危机，还导致了温室气体排放增加、大气污染、水污染等一系列环境问题，对生态平衡和人类健康构成了严重威胁。在这样的背景下，开发高效、可持续的能源转换和环境治理技术成为了全球科研领域的焦点。

光催化技术作为一种绿色、环保的技术手段，利用太阳能驱动化学反应，在能源转换和环境净化领域展现出了巨大的潜力。通过光催化反应，可以将太阳能转化为化学能，实现光解水制氢、二氧化碳还原等过程，为解决能源问题提供了新的途径；还能够降解有机污染物、杀菌消毒等，有效改善环境质量。

石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种新型的非金属有机光催化剂，近年来受到了科学界的广泛关注。g-C3N4由sp2杂化的碳（C）和氮（N）原子通过共价σ键和π键连接，形成基于三嗪环和三-均-三嗪环结构单元的网状结构，是一种有机聚合物半导体。其具备诸多优异特性，能带结构合适，带隙约为2.7eV，能够被可见光激发，从而有效利用太阳能，弥补了传统催化剂大多局限于紫外光吸收的不足；化学稳定性和热稳定性良好，在水、乙醇、N，N-二甲基甲酰胺、四氢呋喃、甲苯及稀的酸、碱等多种溶剂中均可稳定存在，在空气中600℃下仍然可以稳定存在；制备成本较低，仅含有地球上含量丰富的碳和氮两种元素，且可以通过简单方法对其组成进行微调；其聚合物属性使其在分子水平上的改性和表面功能化更加容易，物理结构具有充分的柔性，可作为较好的载体负载各种无机纳米粒子，有利于g-C3N4基复合材料的制备。

在能源领域，g-C3N4在光催化分解水制氢方面具有重要的应用潜力。氢气作为一种清洁能源，燃烧产物仅为水，不会产生温室气体和污染物，被视为未来能源的理想选择。然而，传统的制氢方法大多依赖于化石能源，存在能耗高、污染大等问题。g-C3N4基光催化剂能够在可见光照射下，将水分解为氢气和氧气，为实现可持续的制氢提供了可能。通过合理设计和优化g-C3N4的结构与性能，提高其光催化制氢效率，有望推动氢能产业的发展，缓解能源短缺问题。

在环境领域，g-C3N4在降解污染物方面发挥着重要作用。随着工业的发展，大量的有机污染物被排放到环境中，如染料、农药、抗生素等，这些污染物难以自然降解，对水体和土壤造成了严重污染，威胁着生态系统和人类健康。g-C3N4能够利用光生载流子产生具有强氧化性的活性物种，如羟基自由基（?OH）、超氧自由基（?O2-）等，这些活性物种能够与有机污染物发生氧化还原反应，将其降解为无害的小分子物质，如二氧化碳和水，从而实现对污染物的有效去除。

综上所述，对g-C3N4的制备与应用研究具有重要的现实意义。通过深入研究g-C3N4的制备方法，优化其结构和性能，能够进一步提高其在光催化分解水制氢、降解污染物等方面的效率，为解决能源短缺和环境污染问题提供更加有效的技术支持，推动人类社会向可持续发展的方向迈进。

1.2g-C3N4概述

g-C3N4是一种具有类石墨结构的二维层状聚合物半导体材料，其结构独特，由sp2杂化的碳（C）和氮（N）原子通过共价σ键和π键连接，形成基于三嗪环（C_3N_3）和三-均-三嗪环（C_6N_7）结构单元的网状结构，二维纳米片层间则通过范德华力结合。有研究通过密度泛函理论（DFT）计算表明，3-s-三嗪环结构较三嗪环结构连接而成的g-C3N4更稳定。这种特殊的结构赋予了g-C3N4诸多优异的性质。

从能带结构来看，g-C3N4的带隙约为2.7eV，导带底和价带顶位置分别在-1.1V和+1.6V（VS.NHE）左右，这一合适的带隙使其能够被可见光激发（可见光波长范围约为400-760nm，对应能量约为1.6-3.1eV），从而有效利用太阳能，参与众多光催化反应，弥补了传统催化剂大多局限于紫外光吸收的不足。其导带底位置较水的还原电势更负，也较CO_2转化为碳燃料的还原电势更负，在制备太阳燃料，如光催化分解水制氢、CO_2还原制备碳氢燃料等方面具有一定的热力学优势。

g-C3N4具备良好的稳定性。在热稳定性方面，其分子结构中含有类芳烃结构的C-N杂环，因而在空气中600℃下仍然可以稳定存在，即便温度超过600℃，其热稳定性才会开始逐渐下降。在化学稳定性上，g-C3N4在水、乙醇、N，N-二甲基甲酰胺、四氢呋喃、甲苯及稀的酸、碱等多种溶剂中均可稳定存在，能在强酸强碱环境下保持