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固相反应中助熔剂对YAG:Ce发光性能的影响：机制与应用

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今的照明领域，随着能源问题和环境问题的日益突出，高效、节能、环保的照明技术成为了研究的热点。白光发光二极管（WLED）作为一种新型的固态照明光源，因其具有节能、环保、寿命长、体积小、响应速度快等诸多优点，被广泛应用于室内外照明、显示屏背光源、汽车照明等众多领域，被誉为21世纪的绿色照明光源，具有巨大的市场潜力和社会效益。

WLED的实现方式主要有三种：蓝光LED芯片激发黄色荧光粉产生白光；紫外LED芯片激发红、绿、蓝三基色荧光粉产生白光；多芯片组合方式，即通过红、绿、蓝三基色LED芯片混合产生白光。其中，蓝光LED芯片与黄色荧光粉组合的方式由于其工艺简单、成本较低等优势，成为了目前最为常用的WLED制备方法。而在这种方法中，YAG:Ce（钇铝石榴石：铈）发光材料作为一种重要的黄色荧光粉，因其能够被440-480nm蓝光高效激发，发射峰值波长为550nm左右的黄绿光，与LED芯片发出的蓝光混合后可得到白光，成为了制造白光LED的关键材料，其性能的优劣直接影响着WLED的发光效率、显色指数、色温等重要性能指标。

在YAG:Ce发光材料的制备过程中，高温固相法是目前工业化生产最常使用的方法。该方法以氧化物为原料，通过高温烧结使其发生固相反应，从而制备出YAG:Ce荧光粉。然而，在高温固相反应中，Y-Al配比、激活剂Ce3?的浓度、助熔剂以及灼烧温度等因素，均会对荧光粉的发光性能产生显著影响。其中，助熔剂在整个高温固相反应过程中起着至关重要的作用，它参与了离子扩散、结晶成核以及形成具有完整晶格的发光基质等过程。

具体来说，助熔剂不仅对荧光粉的晶粒分布、发光效率等发光性能有着直接的影响，还决定了产品烧结块的硬度。若助熔剂加入不当，导致反应烧结产物硬度太大，在后处理过程中就难以粉碎，这将会破坏晶体形貌，进而影响发光性能。此外，助熔剂还能够影响荧光粉的晶化程度、粒度分布以及物相组成等，从而对其发光性能产生多方面的影响。因此，助熔剂是荧光粉制备过程中的一个关键因素，对其进行深入研究具有重要的意义。

目前，虽然已经有一些关于助熔剂对YAG:Ce发光性能影响的研究报道，但这些研究大多集中在单一助熔剂或少数几种助熔剂的作用上，对于不同类型助熔剂的系统比较研究还相对较少。而且，不同助熔剂在YAG:Ce发光材料的合成过程中，其作用机制和效果存在着较大的差异，这使得我们对助熔剂与YAG:Ce发光性能之间的关系还缺乏全面、深入的理解。因此，进一步研究不同助熔剂对YAG:Ce发光性能的影响，揭示其作用机制，对于优化YAG:Ce发光材料的制备工艺，提高其发光性能，推动WLED技术的发展具有重要的理论和实际意义。

通过本研究，有望筛选出对YAG:Ce发光性能具有显著提升作用的助熔剂体系，为YAG:Ce发光材料的工业化生产提供更加科学、合理的助熔剂选择方案，从而提高WLED的发光效率和显色指数，降低生产成本，促进WLED在照明领域的更广泛应用。同时，本研究也将为深入理解助熔剂在荧光粉制备过程中的作用机制提供理论依据，为新型荧光粉材料的研发和制备奠定基础。

1.2研究现状与不足

自1996年日本日亚公司NakamuraS等将YAG:Ce荧光粉涂覆在蓝光LED芯片上制备出白光LED以来，YAG:Ce发光材料因其在白光LED中的关键作用而受到了广泛的研究。在YAG:Ce的制备方法中，高温固相法由于工艺流程简单、无需复杂设备，成为了目前工业化生产的主要方法，但该方法存在合成温度高、反应时间长等问题，这也使得助熔剂在其中的应用显得尤为重要。

在助熔剂的研究方面，以往主要使用的助熔剂是硼酸或硼酸盐。随着研究的深入，人们开始尝试使用氟化物等新型助熔剂，并取得了一定成果。马林等人采用氟化物助熔剂（MgF?、CaF?、SrF?、BaF?、AlF?）及其与H?BO?混合的助熔剂来制备YAG:Ce，发现BaF?、AlF?、SrF?及它们与H?BO?的混合助熔剂系列，可在一定程度上降低产品硬度、提高产品发光亮度，其中H?BO?-SrF?系列、H?BO?-BaF?系列的晶化程度与粒度分布均有改善，H?BO?-BaF?系列的物相组成比较纯，除Y?Al?O??主相外基本无杂相。也有研究选用碱金属、碱土金属的卤化物、硼砂等作为助熔剂合成YAG:Ce粉体，结果表明添加不同助熔剂的YAG:Ce荧光粉的激发光谱、发射光谱基本相同，而且大部分添加助熔剂的样品的最大发光强度与纯YAG:Ce样品相比有很大提高，如添加氯化钡的YAG: