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生物氧化锰对重金属的吸附与氧化机制：以Pb(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)为例

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化和城市化进程的加速，重金属污染已成为全球面临的严峻环境问题之一。铅（Pb）、锌（Zn）、砷（As）和铬（Cr）等重金属在工业生产、采矿、冶金等活动中大量释放进入环境，对土壤、水体和生物造成了严重危害。重金属不能被生物降解，会在环境中不断积累，通过食物链进入人体，导致各种健康问题，如神经系统损伤、癌症、生殖系统疾病等。因此，有效治理重金属污染对于保护生态环境和人类健康具有至关重要的意义。

生物氧化锰是由微生物介导氧化Mn(II)而形成的一类具有特殊结构和性质的锰氧化物，其在环境中广泛存在，如土壤、沉积物和水体等。生物氧化锰具有比表面积大、表面电荷密度高、氧化还原活性强等特点，使其成为一种高效的环境功能材料，在重金属污染治理中展现出巨大的潜力。

在众多的重金属污染物中，Pb(II)和Zn(II)是常见的重金属离子，它们在环境中具有较高的迁移性和生物可利用性，对生态系统和人类健康构成潜在威胁。生物氧化锰对Pb(II)和Zn(II)具有良好的吸附性能，能够通过表面络合、离子交换等作用将这些重金属离子固定在其表面，从而降低它们在环境中的浓度和迁移性。研究生物氧化锰对Pb(II)和Zn(II)的吸附机制，对于开发高效的重金属吸附材料和修复技术具有重要的理论和实践意义。

As(III)和Cr(III)也是常见的重金属污染物，它们在环境中的毒性和迁移性与其化学形态密切相关。As(III)的毒性比As(V)高得多，且具有较强的迁移性，容易在水体和土壤中扩散，对环境和人类健康造成更大的危害。Cr(III)在一定条件下可以被氧化为毒性更强的Cr(VI)，而Cr(VI)具有强氧化性和致癌性，对生物系统具有严重的损害作用。生物氧化锰具有较强的氧化能力，能够将As(III)氧化为As(V)，将Cr(III)氧化为Cr(VI)，从而改变它们的化学形态和毒性。研究生物氧化锰对As(III)和Cr(III)的氧化机制，对于揭示重金属在环境中的转化规律和控制其毒性具有重要的科学价值。

目前，虽然已有一些关于生物氧化锰对重金属作用的研究，但仍存在许多不足之处。一方面，对于生物氧化锰对不同重金属的吸附和氧化机制的研究还不够深入和系统，缺乏对多种重金属同时存在时相互作用的研究。另一方面，现有的研究大多集中在实验室条件下，对于生物氧化锰在实际环境中的应用效果和稳定性还缺乏足够的了解。因此，本研究旨在深入探讨生物氧化锰对Pb(II)、Zn(II)的吸附及对As(III)、Cr(III)的氧化特性和机制，为生物氧化锰在重金属污染治理中的实际应用提供理论依据和技术支持。

1.2国内外研究现状

在重金属污染治理领域，生物氧化锰对重金属的吸附与氧化作用研究一直是热点。国内外学者围绕生物氧化锰对Pb(II)、Zn(II)的吸附及对As(III)、Cr(III)的氧化开展了大量研究，取得了一定进展。

在生物氧化锰对Pb(II)和Zn(II)的吸附研究方面，众多学者已证实生物氧化锰对这两种重金属离子具有良好的吸附性能。有研究表明，通过将锰氧化芽孢杆菌BacilluscereusCP133固定于经过NaOH预处理的丝瓜络表面并合成生物氧化锰，制备的复合生物吸附剂对Pb(II)和Zn(II)展现出较高的吸附容量，对Pb^(2+)、Zn^(2+)理论饱和吸附量（在LIBMOs2.0g?L^(-1)，pH6.0和25℃时）分别为0.81mmol?g^(-1)和0.41mmol?g^(-1)，其吸附行为符合Langmuir和Freundlich模型。同时，生物氧化锰对Pb(II)的吸附过程受多种因素影响，如溶液pH值、离子强度等。在pH值为4-7的范围内，水合二氧化锰对Pb(II)的吸附能力最大，这是因为pH值影响水合二氧化锰表面的电荷性质以及Pb(II)的存在形态。此外，表面亲和力、电化学反应、复合物反应等被认为是生物氧化锰吸附Pb(II)的主要机理，其中表面亲和力模型应用最为广泛，主要源于表面羟基的负电性和Pb(II)离子的正电性间产生的相互作用。

对于生物氧化锰对As(III)和Cr(III)的氧化研究，也取得了显著成果。研究发现，生物氧化锰能够有效地将As(III)氧化为As(V)，从而降低其毒性和迁移性。生物氧化锰对As(III)的氧化过程中，氧化锰的结构、表面