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石墨烯负载催化剂的高效CO2还原策略
目录
内容概括．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.1研究背景与意义．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.1.1全球气候变化与环境压力．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．5
1.1.2化石燃料转化与碳循环利用挑战．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．7
1.1.3CO2电催化还原作为潜解决方案．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．8
1.2石墨烯材料的特性及其在催化领域的优势．．．．．．．．．．．．．．．．．．11
1.2.1石墨烯的独特物理化学性质．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．13
1.2.2石墨烯作为载体或组分的价值．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．15
1.3CO2高效转化研究现状．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．17
1.3.1CO2还原产物多样性及应用前景．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．19
1.3.2现有CO2催化还原技术的局限性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．21
1.4本研究的切入点与目标．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．22
石墨烯基催化剂在CO2还原反应中的应用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．26
2.1CO2还原反应机理概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．27
2.1.1电催化CO2RR过程基本原理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．28
2.1.2关键的中间体与转化路径．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．31
2.2石墨烯负载催化剂的设计思路．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．32
2.2.1优化石墨烯基载体的结构特性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．36
2.2.2负载物活性中心的组成调控．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．40
2.3石墨烯基催化剂的分类与表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．43
2.3.1不同类型石墨烯的应用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．47
2.3.2催化剂的结构、形貌及组成表征方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．50
基于石墨烯负载催化剂的CO2高效还原策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．54
3.1控制石墨烯基体的结构与形貌．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．56
3.1.1提升石墨烯的比表面积与孔隙率．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．59
3.1.2调控石墨烯的堆叠状态与边缘效应．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．60
3.2活性组分的选择与优化．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．61
3.2.1过渡金属纳米颗粒的负载与协同效应．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．64
3.2.2非贵金属及金属有机框架的应用探索．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．65
3.3原位/工况表征技术研究策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．70
3.3.1利用原位液相/电化学技术追踪反应进程．．．．．．．．．．．．．．．．．72
3.3.2结合理论计算揭示反应机理与性能关联．．．．．．．．．．．．．．．．．．74
3.4操作条件的精细化调控．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．77
3.4.1功率密度、电位选择的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．80
3.4.2电解液组分与pH值对产物选择性的作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．83
3.4.3固定电位或分步电位策略的效率对比．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．86
实验设计与材料制备．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．87
4.1主要试剂与仪器设备．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．89
4.1.1常用化学试剂及来源．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．92
4.1.2CO2RR电化学测试系统配置．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．95
4.2高效石墨烯负载催化剂的制备方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．
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