选择性非催化还原脱硝技术的实验研究：机理、影响因素与应用优化.docxVIP

选择性非催化还原脱硝技术的实验研究：机理、影响因素与应用优化

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速和人口的不断增长，能源消耗与环境污染问题日益严峻，成为了全球可持续发展面临的主要挑战。传统能源如煤炭、石油和天然气等在燃烧过程中会释放出大量的污染物，其中氮氧化物（NOx）是燃煤电厂烟气排放的三大污染物之一，不仅会形成酸雨、酸雾，还会导致光化学烟雾和臭氧层破坏，对生态环境和人类健康造成严重危害。例如，酸雨会使土壤酸化，损害农作物和森林植被，腐蚀建筑物和文物古迹；光化学烟雾会刺激人体呼吸道，引发咳嗽、气喘等疾病，对人体健康产生极大的威胁。

为了应对这些环境问题，各国政府纷纷制定了严格的环保法规和排放标准，以限制NOx的排放。在众多的烟气脱硝技术中，选择性非催化还原（SNCR）脱硝技术由于其具有初投资费用低、易于实现等优点，成为了一种非常适合在我国火力发电等行业应用推广的技术。该技术通过向高温烟气中喷射氨或尿素等还原剂，在无催化剂的条件下将NOx还原为氮气和水，从而达到脱硝的目的。

在实际的工业应用中，工业锅炉烟气温度范围通常为800-1100℃，温度分布往往是不均匀的，呈现出非等温的特性。非等温过程对SNCR反应的影响成为一个重要的研究方向。然而，目前对于非等温条件下SNCR反应的研究还相对较少，深入探究非等温过程对SNCR反应的影响，有助于优化脱硝反应的效率，降低能耗和成本，对于SNCR技术在工业应用中的推广具有重要意义，对解决环境污染问题也具有积极的影响。

1.2国内外研究现状

1.2.1国内研究进展

国内在选择性非催化脱硝反应领域的研究起步较晚，但发展迅速。近年来，国内研究者通过实验和模拟等方法，对选择性非催化脱硝反应的机理、影响因素以及反应条件优化等方面进行了深入研究，取得了一定的研究成果。

在反应机理研究方面，有学者采用数值模拟方法研究了喷氨SNCR脱硝过程中部分重要运行参数对NOx还原效果的影响及其作用机理，通过对模拟数据和实验数据的比较，选择了适合SNCR过程的详细机理，进而将此机理用于模拟SNCR过程运行参数和添加剂对脱硝效果的影响。在影响因素研究上，众多研究表明，温度、初始NH3/NO的摩尔比（NSR）、入口NO浓度和烟气含氧量等是SNCR脱硝过程的重要影响因素。其中，温度是最重要的影响因素，氨水还原NO的过程是NO氧化反应和还原反应相互竞争、共同作用的结果，只有在一个狭窄的温度窗口（1200K-1350K）范围内还原反应占主导作用，削减NO使得出口NO浓度符合排放标准。NSR对NO还原的温度窗口范围没有影响，但对NO还原效率有较大影响，NSR应控制在1.0-2.0之间，以保证NO还原效果，同时控制NH3泄漏量。当入口NO浓度增加时，则出口NO浓度也相应增加，因此要相应地增加还原剂NH3的加入量，以保证NO还原效果和NH3泄漏量合乎标准。烟气含氧量对NO还原仅仅略有影响，SNCR过程对NO的选择性很强。

在反应条件优化方面，研究发现使用添加剂CH4、C2H6、H2、CO或H2O2等均可有效扩大SNCR脱硝的温度窗口范围，使SNCR在更低的温度下良好运行，对NO还原效果基本没有影响，具有很高的工程应用价值。添加剂降低SNCR反应最低温度区间的作用机理是添加不同的添加剂，产生不同的有利基团组分，在较低温度下就发生有利于OH基生成的基元反应，由此在较低温度下就引发链锁反应。例如，CH4、H2和CO作添加剂影响SNCR过程的效果类似，添加剂/NO摩尔比在0.6时，可使温度窗口扩大到1050K-1350K左右，峰值脱除温度1150K左右；C2H6作添加剂效果优于CH4，M（C2H6/NO）=0.8左右，可使适宜温度窗口扩大到900K-1250K，比没有添加剂时更宽。

1.2.2国外研究成果

选择性非催化脱硝反应在国外的研究比较早，已经形成了较为成熟的理论和实验体系。国外研究者主要从反应机理、反应动力学、反应条件优化等方面进行了深入研究，并取得了一系列成果。

在反应机理研究上，国外学者对高温NH3非催化还原的动力学机理进行了大量实验研究，针对不同的气氛（O2、CO、SO2）下，NH3/NO反应的动力学进行了深入分析。通过机理实验和模型计算，指出在超低氧量的情况下，脱硝反应的效果好。同时，利用敏感性分析方法，对复杂的详细基元反应动力学模型的主要核心反应进行分析，简化出了一些机理模型，这些模型能很好地预测机理实验的结果，适宜结合计算流体力学的程序，对实际锅炉SNCR技术进行模拟研究。