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阶层多孔二氧化硅块体材料：制备工艺、结构特性与多元应用探索

一、引言

1.1研究背景与意义

材料科学的持续发展促使科学家们不断探索具有独特性能的新型材料，以满足日益增长的多领域需求。阶层多孔二氧化硅块体材料，作为一类具有特殊孔结构的材料，在近年来吸引了众多研究者的目光。它的独特之处在于，其孔结构中同时存在大孔（孔径50nm）、介孔（孔径2-50nm）和微孔（孔径2nm），这种梯度多孔结构赋予了材料许多优异性能。

从结构角度来看，阶层多孔二氧化硅块体材料的共连续大孔结构为物质传输提供了高效通道，能够有效解决单一多孔材料中物质传输不流畅的问题。在催化领域，反应物和产物可以更快速地进出催化剂内部，提高催化反应效率。其骨架上的介孔和微孔则提供了相当高的比表面积，这使得材料在吸附、分离等应用中表现出色。高比表面积意味着更多的活性位点，能够增强对目标物质的吸附能力，提高分离效率。

在实际应用中，阶层多孔二氧化硅块体材料展现出了巨大的潜力。在环境领域，它可用于吸附水中的污染物，如重金属离子、有机污染物等，实现水资源的净化；在能源领域，可作为电池电极材料的载体，提高电极材料的性能，促进能源的高效存储和转换；在生物医学领域，其良好的生物相容性和特殊的孔结构使其有望用于药物输送、组织工程等方面，为疾病治疗和生物医学研究提供新的手段。对阶层多孔二氧化硅块体材料的研究具有重要的科学意义和实际应用价值，有助于推动材料科学的发展，满足多领域对高性能材料的需求。

1.2国内外研究现状

国外在阶层多孔二氧化硅块体材料的研究起步较早，取得了一系列重要成果。1992年，Kresge等首次成功合成了具有均匀孔道、孔径可调的介孔SiO?分子膜（MCM-41），这一成果为多孔材料的研究开辟了新的道路。此后，众多研究团队围绕介孔二氧化硅的合成与应用展开深入探索。例如，Attard等采用液晶为模板合成了六角形介孔SiO?材料，Bagshaw等以聚乙烯氧化物（PEO）为模板制得了介孔的分子膜，这些研究不断丰富了介孔二氧化硅的合成方法和结构类型。

在阶层多孔结构的构建方面，Nakanishi课题组最早提出硅氧烷体系的溶胶-凝胶伴随相分离现象，并先后制备出SiO?、SiC/C、TiO?等多种材料。他们发现，当以三嵌段共聚物聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷（P123）作为模板剂时，加入1,3,5-三甲基苯（TMB），可以利于以正硅酸甲酯（TMOS）和1,2-双三甲氧基硅基乙烷（BTME）为前驱物的体系形成长程有序的介孔相。Zhong等以P123为结构导向剂，以1,4-双(三乙氧基硅基)苯（BTEB）和四乙氧基硅烷（TEOS）的混合物为前驱体，在酸性介质下合成了大孔-介孔阶层多孔块体，进一步拓展了阶层多孔二氧化硅的制备方法。

国内的研究团队也在该领域积极开展工作，并取得了显著进展。郭兴忠等人借助溶胶-凝胶结合相分离和模板法进行了阶层多孔结构的搭建及二氧化硅多孔块体材料的制备。研究结果表明，P123的加入不仅诱导共混体系发生相分离，调控大孔结构的形成，同时形成球形胶束并作为模板剂进入骨架，TMB的加入使P123形成的胶束膨胀且更加稳定，在骨架上成功引入了球形介孔，骨架中凝胶粒子相互聚集形成微孔，从而搭建贯通大孔-球形介孔-微孔同时分布的阶层多孔结构，并获得相应的多孔块体材料。当TMOS：P123：TMB摩尔比为1：0.015：0.353时，多孔块体材料的阶层多孔结构最优，大孔孔径为0.5-1.5μm，介孔孔径为3-4nm，显气孔率66.1%，比表面积为616m2?g?1。

尽管国内外在阶层多孔二氧化硅块体材料的制备和应用方面取得了一定成果，但仍存在一些不足与挑战。在制备方法上，部分方法存在制备过程复杂、成本较高、难以大规模生产等问题。在结构调控方面，如何精确控制不同孔径的大小、分布以及孔道的连通性，仍然是一个亟待解决的难题。在应用研究中，材料与实际应用体系的兼容性以及长期稳定性等方面的研究还不够深入。

1.3研究内容与创新点

本研究旨在深入探究阶层多孔二氧化硅块体材料，涵盖制备方法的优化创新、结构特性的全面分析以及多领域应用的探索。在制备方法上，将系统研究溶胶-凝胶法、模板法、水热法等多种传统方法，并尝试对这些方法进行改进和组合，以寻找一种操作简便、成本低廉且能精确控制孔结构的制备工艺。通过改变反应条件，如温度、pH值、反应物浓度和比例等，详细考察这些因素对材料孔结构和性能的影响，从而确定最佳的制备参数。

对于材料的结构特性分析，将综合运用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、汞压、N?吸附/脱附等多种先进测试技术，对