钼基二维过渡金属碳化物(MXene)的热电性能研究.pdfVIP

摘要

摘要

随着科学技术的进步以及人口的快速增长，化石燃料作为一种不可再生能源

消耗的速度越发加快。而在全球一次能源的使用中，只有少量能量转化为有效热能

和机械能，许多能量以废热的形式耗散掉了。热电材料能够利用塞贝克效应将热能

转化为电能，从而对废热实现二次利用，提高能量的利用率，对实现环境保护和节

能减排具有重大帮助。根据理论预测，二维过渡金属碳/氮化物(MXene)具有优异的

热电性能，且由于其成本低、环境友好等特点，是一种较为理想的热电材料。目前，

对于MXene的热电性能研究主要集中于单层MXene，但其较低的生产效率以及易

氧化的特性极大地限制了其实际应用。同时，对多种MXene的热电性能测试表明，

钼基MXene具有较高的塞贝克系数。鉴于此，本研究系统探究了单层与多层钼基

MXene制备、热电性能、氧化稳定性等特点，通过多层MXene替代单层MXene

有效解决了其在热电应用中产率低、易氧化的问题，具体研究内容如下：

（1）多层和单层钼基MXene的制备及产率和热稳定性研究。制备了单层和多

层的MoTiC和MoC，对多层MoTiC的制备工艺进行了优化以及探究了多层

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MoC的刻蚀条件。通过SEM、XRD对多层和单层MoTiC和MoC的表面形貌

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和物相特征进行表征，证明成功制备得到多层和单层钼基MXene。通过对比单位

质量的MAX所生产制备得到多层和单层MXene的质量，计算得到多层和单层

MoTiC的产率分别为80.5%和17.1%；多层和单层MoC的产率分别为39.5%和

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16.1%，多层钼基MXene的产率显著高于单层。并通过在氩气环境下热重分析测

试，探究了升温至1000℃过程中多层和单层钼基MXene的热稳定性。实验表明，

随着温度的升高，多层的重量下降速率小于单层，表现出比单层更好的热稳定性。

综上所述，多层钼基MXene具有比单层更高的产率和热稳定性，在生产和应用中

具有优势。

（2）多层和单层钼基MXene的热电性能研究与器件制备。对多层和单层钼基

MXene的热电性能进行了探究，多层和单层MoTiC的最大功率因子分别为3.17

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μWm-1K-2和0.96μWm-1K-2；多层和单层MoC的最大功率因子分别为83.3μW

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m-1K-2和8.69μWm-1K-2。多层钼基MXene的功率因子均大于单层，而热导率小

于单层，因此表现出比单层更优的热电性能。进一步设计并制备了一个由两个p-n

热电单元对构成的多层钼基MXene热电器件，并对其热电性能进行了测试，在温

差为25K时实现3.43mV的输出电压和22.68nW的输出功率。

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（3）多层和单层钼基MXene的耐氧化性探究。探究了多层和单层钼基MXene

在常温和高温下的氧化情况，通过O、Mo元素含量比例变化对氧化程度进行了比

较，结果表明室温下多层钼基MXene的氧化速率要明显慢于单层；在高温加热后，

300℃下单层MoC的氧化程度明显高于多层MoC，说明多层MoC的氧化温度

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