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Fe、Ni及Fe/Ni金属纳米颗粒的制备与KBH4水解制氢性能的深度探究

1.引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的快速发展，能源需求持续增长，传统化石能源的大量消耗引发了能源危机和环境污染等严峻问题。在此背景下，开发清洁、高效、可持续的新能源成为解决能源与环境问题的关键。氢气，作为一种清洁能源载体，具有高能量密度、无污染、可再生等显著优点，被广泛应用于汽车、燃料电池、化工等诸多领域，在未来能源体系中占据着重要地位，是清洁能源转型的理想选择。氢气燃烧时只产生水和热量，不排放有害气体，能够显著减少温室气体的排放，助力全球应对气候变化；其能量密度较高，能够储存大量的能量，特别适用于需要大规模、长时间供应能源的应用场景；而且氢气来源丰富，不仅可以从天然气中提取，还能通过水电解等方式从水中制得，为其提供了广泛的原料来源。

目前，氢气的主要制备方法包括蒸汽重整、部分氧化、光解水等传统方法。然而，这些传统制氢方法存在着明显的不足。蒸汽重整和部分氧化法需要高温、高压条件，并且依赖化石燃料，导致能耗大、污染严重，在制备过程中会排放大量二氧化碳和污染物，不符合可持续发展的要求。光解水制氢虽然是一种绿色的制氢方式，但目前技术尚不成熟，存在效率低、成本高等问题，难以实现大规模工业化生产。因此，寻找一种高效、环保、低成本的新型制氢方法迫在眉睫。

氢化物水解制氢作为一种环保可行的新方法，近年来受到了广泛关注。其中，硼氢化钠（NaBH_4）水解制氢具有高储氢容量、操作简单等优点，是氢化物水解制氢领域的研究热点之一。NaBH_4水解反应式为：NaBH_4+2H_2O\stackrel{催化剂}{=\!=\!=}NaBO_2+4H_2↑，该反应在合适的催化剂作用下能够快速产生氢气。但是，NaBH_4本身性质较为稳定，需要通过高效催化剂的作用才能实现快速水解制氢。

铁（Fe）、镍（Ni）是目前制氢催化剂的常用原料，它们具有丰富的催化活性和较低的成本，在催化领域展现出独特的优势。同时，纳米材料由于其尺寸效应和高比表面积，具有很好的催化性能，在催化剂中得到广泛应用。基于铁、镍和铁镍合金（Fe/Ni）的纳米颗粒催化剂，结合了金属本身的催化活性和纳米材料的高比表面积特性，有望在KBH_4水解制氢反应中表现出优异的催化性能。研究Fe、Ni及Fe/Ni金属纳米颗粒的制备及其催化KBH_4水解制氢性能，对于开发新型高效的制氢催化剂，推动氢能源的广泛应用具有重要的现实意义和科学价值。一方面，通过优化催化剂的制备方法和组成，提高其催化活性和稳定性，能够降低制氢成本，促进氢能源在各个领域的应用，缓解能源危机和环境污染问题；另一方面，深入研究催化剂的结构与性能之间的关系，有助于揭示催化反应机理，为新型催化剂的设计和开发提供理论指导。

1.2国内外研究现状

国内外众多科研团队对Fe、Ni及Fe/Ni金属纳米颗粒制备及催化水解制氢性能展开了深入研究，取得了一系列重要成果。在制备方法上，化学还原法是常用的手段之一。通过使用硼氢化物、水合肼等强还原剂将低价的Fe^{2+}、Ni^{2+}还原为金属微粉。例如，有研究以KBH_4为还原剂，在分散剂聚乙二醇存在下，于水相中还原Fe^{2+}、Ni^{2+}混合溶液得到黑色粉末，再通过氢化还原成功制备出Fe-Ni-B-O纳米合金。该方法操作相对简单，能够在温和条件下实现金属纳米颗粒的制备，且可通过调整反应条件和添加剂来控制纳米颗粒的尺寸和形貌。物理气相沉积法也被广泛应用于金属纳米颗粒的制备。这种方法通过蒸发、溅射等物理过程将金属原子沉积在基底上，从而形成纳米颗粒。其优势在于能够精确控制纳米颗粒的尺寸和结构，制备出的纳米颗粒纯度高、结晶性好，但设备昂贵，制备过程复杂，产量较低。

在催化性能研究方面，大量实验表明，Fe、Ni及Fe/Ni金属纳米颗粒对KBH_4水解制氢具有良好的催化活性。有学者制备的Fe-Ni-B-O纳米合金对KBH_4水解析氢展现出优良的催化作用，尤其当pH=8时，KBH_4水解析氢产率接近100%，可为燃料电池提供稳定的氢源。还有研究采用化学共还原工艺制备了聚乙烯吡咯烷酮（PVP）保护的Pt/Ni/Fe三金属纳米颗粒，其催化活性高于Pt、Ni、Fe单金属纳米颗粒和Pt/Ni、Pt/Fe、Ni/Fe双金属纳米颗粒的催化活性。在Pt/Ni/Fe三金属纳米颗粒中，通过控制化学成分和显微结构，不仅提高了催化剂的催化活性和选择性，而且降低了成本，展现出了多金属纳米颗粒在催化领域的巨大潜力。

然而，现有研究仍存在一些不足之处。部分制备方法存在制备过程复杂、成本较高、产量低等问题，限制了金属纳米颗粒催化剂的大规模工业