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Eu3+和Mn4+激活的红色荧光粉：制备、性能及在白光LED中的应用探索

一、引言

1.1研究背景与意义

随着能源问题和环境问题日益受到关注，高效、节能、环保的照明技术成为研究热点。白光发光二极管（WhiteLight-EmittingDiode，简称白光LED）作为新一代照明光源，具有发光效率高、能耗低、寿命长、响应速度快、体积小、环保无污染等显著优势，被广泛应用于通用照明、显示背光源、汽车照明、景观照明等众多领域，被誉为“21世纪的绿色光源”，是照明领域的一次重大革命。

自1996年日亚化学公司成功开发出基于蓝光LED芯片激发黄色荧光粉实现白光发射的技术以来，白光LED技术取得了飞速发展。近年来，其发光效率不断提高，成本逐渐降低，市场规模持续扩大。根据相关市场研究机构的数据，全球白光LED市场规模呈现出逐年增长的趋势，在照明市场中的份额也不断攀升。然而，目前白光LED技术仍存在一些亟待解决的问题，其中显色指数和色品质的提升是关键挑战之一，而这与红色荧光粉的性能密切相关。

在白光LED的实现方式中，无论是蓝光芯片激发黄色荧光粉（YAG:Ce3?）产生白光的方案，还是近紫外芯片激发红、绿、蓝三基色荧光粉混合产生白光的方案，红色荧光粉都起着不可或缺的作用。在蓝光芯片加黄色荧光粉的组合中，由于缺少红光成分，导致白光的显色指数较低，特别是对红色物体的还原能力较差，使得物体在这种白光照射下颜色失真，影响视觉效果。而在近紫外激发三基色荧光粉的方案中，红色荧光粉的发光性能直接决定了白光的色温、显色指数和色彩饱和度等关键参数。高品质的红色荧光粉应具备高的发光效率，能够将激发光有效地转换为红光发射，从而提高白光LED的整体发光效率；还应具有良好的热稳定性，在LED工作过程中产生的热量作用下，仍能保持稳定的发光性能，避免因温度升高而导致发光强度下降和颜色偏移；此外，红色荧光粉的色纯度也至关重要，高色纯度的红色荧光粉能够使白光具有更鲜艳的色彩表现，提升视觉舒适度。

Eu3?和Mn??作为两种重要的红色荧光粉激活剂，在白光LED领域展现出独特的优势和潜力，受到了广泛的研究关注。Eu3?具有丰富的能级结构和独特的发光特性，其?D?→?F?跃迁发射的红光具有较高的色纯度，对应于鲜艳的红色。通过选择合适的基质材料，能够有效调控Eu3?的发光性能，实现对红光发射波长、强度和色坐标的优化。许多研究致力于探索不同的Eu3?激活红色荧光粉体系，如Y?O?:Eu3?、YVO?:Eu3?、Gd?O?:Eu3?等，这些荧光粉在白光LED中表现出一定的应用潜力，但也存在热稳定性差、发光效率有待提高等问题。

Mn??激活的红色荧光粉近年来也成为研究热点。Mn??在合适的晶体场环境下，能够产生强烈的红色发射，其发射波长通常在600-700nm范围内，与人类视觉对红色的敏感区域相匹配。Mn??激活的荧光粉具有较高的量子效率和良好的热稳定性，在高温环境下仍能保持稳定的发光性能。一些Mn??激活的氟化物、氧化物等荧光粉体系被相继报道，为白光LED提供了新的红色荧光粉选择。然而，目前Mn??激活的红色荧光粉也面临着合成工艺复杂、成本较高等问题，限制了其大规模应用。

本研究旨在深入探索Eu3?和Mn??激活的红色荧光粉的制备方法、结构与性能关系，通过优化制备工艺和调控荧光粉的组成与结构，提高其发光效率、热稳定性和色纯度等性能，为开发高性能的白光LED用红色荧光粉提供理论基础和技术支持，推动白光LED技术在照明和显示领域的进一步发展，满足人们对高品质照明和显示的需求。

1.2白光LED概述

白光LED的发光原理主要基于半导体发光二极管（LED）与荧光粉的协同作用。目前，实现白光LED的方式主要有以下三种：

蓝光LED芯片激发黄色荧光粉：这是目前最为广泛应用的一种方式。蓝光LED芯片发出的蓝光一部分直接射出，另一部分激发黄色荧光粉（如YAG:Ce3?，钇铝石榴石：铈3?），黄色荧光粉吸收蓝光后发射出黄光，蓝光与黄光混合，根据人眼对颜色的感知特性，混合光呈现出白色。这种方式的优点是制备工艺相对简单，成本较低，易于实现大规模生产，因此在市场上占据主导地位。然而，由于该方法仅通过蓝光和黄光混合得到白光，光谱中缺少红光成分，导致显色指数相对较低，一般在70-80左右，对于一些对颜色还原要求较高的场合，如摄影棚、博物馆照明等，无法满足需求；而且这种方式得到的白光色温较高，通常在4500-8000K之间，光线偏冷，视觉舒适度欠佳。

近紫外LED芯片激发红、绿、蓝三基色荧光粉：近紫外LED芯片发射出近紫外光，激发红、绿、蓝三基色荧光粉，三种荧光粉分别吸收近紫外光