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铬镍配合物的精准合成及其在乙烯聚合制备聚乙烯蜡中的催化性能与应用机制研究

一、引言

1.1研究背景与意义

聚乙烯蜡（PE蜡），作为一种重要的化工材料，在众多领域展现出不可或缺的作用。因其具有熔点较高、硬度大、光泽度高、颜色雪白等特点，以及优良的耐寒性、耐热性、耐化学性和耐磨性，被广泛应用于涂料、油墨、塑料加工、橡胶加工等行业。在涂料中，聚乙烯蜡可以起到消光、抗划伤、抗耐磨、抗抛光、抗刻印、防粘连、防沉淀、触变性等作用；在油墨中，它能改进耐磨性，改善颜料和填料的分散性，有良好的防沉降作用，还可作平光剂，使制品呈现出良好的光泽和立体感；在塑料和橡胶加工过程中，聚乙烯蜡能够充当润滑剂，减少加工时的摩擦，降低能耗，提高加工效率，同时还能改善材料的流动性和加工性能，增强制品表面光泽度。

聚乙烯蜡的制备方法多样，其中通过乙烯聚合制备聚乙烯蜡是重要的途径之一。而在乙烯聚合制备聚乙烯蜡的过程中，催化剂起着核心作用。铬和镍配合物作为两类重要的催化剂，在乙烯聚合反应中展现出独特的性能。铬配合物催化剂具有较高的催化活性，能够高效地催化乙烯聚合，并且可以通过调整反应条件，如温度、压力、铝铬比等，来精确调控聚乙烯蜡的分子量及其分布，从而制备出具有不同性能的聚乙烯蜡产品，以满足不同工业领域的需求。镍配合物催化剂则具有良好的分子裁剪性，能够在分子层次上实现烯烃聚合的分子设计与组装，不仅可以制备出线性结构的聚乙烯蜡，还能通过巧妙地改变反应条件，制备出具有支化结构的聚乙烯蜡，极大地拓展了聚乙烯蜡的结构和性能范围。

然而，目前对于铬和镍配合物在乙烯聚合制备聚乙烯蜡的研究仍存在一定的局限性。部分研究在催化剂的合成方面，存在合成方法复杂、成本较高的问题，这限制了催化剂的大规模生产和应用；在聚合反应条件的探究上，虽然已经取得了一些成果，但仍有许多潜在的反应条件组合尚未被充分探索，对于如何进一步优化反应条件，以提高催化剂的活性和选择性，制备出高性能、高附加值的聚乙烯蜡产品，仍然需要深入研究；在产物性能分析方面，对于聚乙烯蜡的微观结构与宏观性能之间的关系，以及如何通过调控聚合过程来精确控制聚乙烯蜡的性能，还需要更深入、系统的研究。

本研究旨在深入开展铬和镍配合物的合成及其在乙烯聚合制备聚乙烯蜡中的应用研究。通过精心设计和合成新型的铬和镍配合物，系统地探究其在乙烯聚合反应中的性能，深入分析聚合反应条件对聚乙烯蜡结构和性能的影响，为聚乙烯蜡的制备提供更为高效、经济的方法和技术支持。本研究的成果有望在工业生产中得到广泛应用，推动聚乙烯蜡生产技术的进步，提高聚乙烯蜡产品的质量和性能，满足不断增长的市场需求，同时也将为烯烃聚合催化剂的研究提供新的思路和方法，具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在国外，对于铬和镍配合物合成及在乙烯聚合制聚乙烯蜡应用的研究起步较早，取得了一系列重要成果。1995年，Brookhart研究组发现了α-二亚胺镍系烯烃聚合催化剂，这种催化剂活性高，通过改变压力和温度能制得不同支化程度的聚乙烯，引发了后过渡金属催化剂研究的热潮。此后，众多科研团队围绕镍配合物展开深入研究，不断优化其结构和性能。例如，有研究通过对配体结构的精细设计，合成出具有特定空间位阻和电子效应的镍配合物，有效提高了其在乙烯聚合反应中的活性和对产物结构的调控能力，能够制备出支化度和分子量分布可控的聚乙烯蜡。在铬配合物方面，Gibson等报道了部分铬系配合物作为烯烃聚合的主催化剂，展现出良好的烯烃聚合催化性能。一些研究通过调整铬配合物的配体结构和反应条件，实现了对乙烯聚合产物分子量和微观结构的有效调控，为制备高性能聚乙烯蜡提供了技术支持。

国内相关研究近年来也取得了显著进展。在镍配合物的研究中，有学者制备了多种不同结构的镍配合物，并将其用于催化乙烯聚合，深入研究了不同结构的镍配合物、聚合条件等对乙烯聚合反应规律和产物结构与性能的影响。通过对聚合反应机理的探讨，为优化聚合工艺提供了理论依据。在铬配合物的研究上，合成出不同位阻效应的苯胺基亚胺铬配合物，并研究了其在甲基铝氧烷（MAO）助催化作用下催化乙烯均聚合和降冰片烯均聚合以及乙烯与降冰片烯的共聚，探讨了聚合条件对催化活性和聚合物分子量以及产物结构的影响。

然而，当前研究仍存在一些不足和空白。在催化剂合成方面，部分合成方法较为复杂，成本较高，限制了大规模工业化生产。在聚合反应条件的探索上，虽然对一些常见条件进行了研究，但对于一些特殊条件组合以及反应动力学的深入研究还相对较少，难以实现对聚合反应的精准控制。在产物性能分析方面，对于聚乙烯蜡微观结构与宏观性能之间的内在联系，以及如何通过调控聚合过程来实现对聚乙烯蜡性能的精确调控，还需要进一步深入研究。

1.3研究内容与创新点

本研究主要涵盖以下几个方