掺杂与空位诱发材料磁性的第一性原理研究：原子尺度调控与多维度机制解析.docxVIP

掺杂与空位诱发材料磁性的第一性原理研究：原子尺度调控与多维度机制解析

一、引言

（一）研究背景与科学意义

在现代信息技术飞速发展的进程中，自旋电子学和磁存储技术作为前沿领域，正引领着数据存储与处理的深刻变革。自旋电子学凭借电子自旋属性实现信息高效传输与存储，有望突破传统电子学瓶颈；磁存储技术则持续追求更高密度、更快读写速度与更低能耗，以满足大数据时代海量数据存储需求。在这一背景下，材料磁性的精准调控成为关键科学问题，而通过掺杂和空位引入缺陷来调控材料磁性，为突破传统磁性材料局限性提供了崭新路径。

传统磁性材料在磁性能、稳定性和应用适应性等方面存在固有局限，难以满足新兴技术严苛要求。例如，传统永磁材料磁晶各向异性难以进一步提升，限制了存储密度的持续增加；一些磁性半导体居里温度较低，无法实现室温下稳定工作。掺杂和空位作为两种有效引入晶格缺陷的方式，能够显著改变材料的电子结构和原子排列，进而调控材料的磁性。通过在非磁性材料中引入特定掺杂原子，可诱导出磁性；空位的存在则能改变原子间的电子云分布，影响磁交换相互作用，从而实现对磁性的调控。这种基于缺陷的磁性调控策略，为开发新型高性能磁性材料提供了广阔空间。

第一性原理计算作为基于量子力学原理的理论计算方法，能够从原子尺度精确预测材料的电子结构和物理性质，为揭示掺杂和空位诱发材料磁性的微观机制提供了强大理论工具。与传统实验研究相比，第一性原理计算不受实验条件限制，可深入探究复杂体系中原子和电子层面的相互作用，为实验研究提供理论指导，帮助解释实验现象，预测材料性能，加速新型磁性材料的研发进程。

当前，在范德瓦尔斯铁磁材料、氧化物半导体及二维材料等重要体系中，掺杂原子占位序、空位类型及浓度对材料磁有序温度、磁矩分布等关键磁性参数的影响机制仍存在诸多争议。例如，在范德瓦尔斯铁磁材料Fe?GeTe?中，Ni掺杂对其磁性的影响机制尚未明确，实验中观察到的复杂磁性变化难以用现有理论完全解释；在氧化物半导体中，空位的形成能和迁移率对磁性的动态影响也有待深入研究；二维材料由于其原子层状结构的特殊性，掺杂和空位对其磁性的调控机制更为复杂，理论和实验结果之间存在一定偏差。这些争议和不确定性亟需通过系统性的理论解析来澄清，以深化对材料磁性本质的理解，为新型磁性材料的设计和制备提供坚实理论基础。

（二）研究目标与核心问题

本研究旨在深入探究掺杂和空位诱发材料磁性的微观机制，通过第一性原理计算，揭示掺杂原子替代路径、空位局域结构对电子自旋极化的调控规律，建立“缺陷结构-电子结构-磁性表征”的跨尺度关联模型，为高性能磁性材料的设计提供理论支撑。具体而言，研究目标聚焦于以下三个方面：

揭示掺杂原子替代路径对电子自旋极化的影响：系统研究不同掺杂原子在材料晶格中的替代位置和占位序，分析其对电子轨道杂化、电荷分布和自旋极化的影响机制，明确掺杂原子与基体原子之间的电子相互作用模式，为通过掺杂实现精确磁性调控提供理论依据。

解析空位局域结构与磁性的关联：深入研究不同类型空位（如单空位、双空位、空位团等）在材料中的形成能、稳定性和迁移特性，揭示空位局域结构对周围原子磁矩、磁交换积分和能带结构的影响规律，阐明空位诱发磁性的微观物理机制。

建立跨尺度关联模型：基于第一性原理计算结果，结合统计物理和材料热力学理论，建立从原子尺度缺陷结构到宏观磁性表征的跨尺度关联模型，实现对材料磁性的定量预测和优化设计。通过该模型，能够快速筛选和设计具有特定磁性能的材料体系，指导实验制备，提高新材料研发效率。

围绕上述研究目标，本研究的核心问题主要包括以下几个方面：

掺杂原子如何选择替代路径以及其对电子自旋极化的定量影响：在多种可能的掺杂原子替代位置中，哪些路径是热力学和动力学上最有利的？不同替代路径下，掺杂原子与基体原子的电子轨道如何杂化？这种杂化如何定量地影响电子自旋极化和材料的磁性？

空位局域结构如何影响磁交换积分和能带色散：不同类型空位周围原子的磁矩分布如何变化？这些变化如何影响原子间的磁交换积分？空位的存在如何导致能带色散的改变，进而影响材料的磁性？

如何建立准确的跨尺度关联模型以实现对材料磁性的有效预测：在考虑掺杂和空位的复杂相互作用以及材料多尺度特性的基础上，如何构建一个既能准确描述原子尺度微观机制，又能有效预测宏观磁性的跨尺度关联模型？模型中需要考虑哪些关键因素和参数，以确保其准确性和可靠性？

二、理论框架与计算方法

（一）第一性原理核心方法

本研究采用第一性原理计算作为核心研究手段，该方法基于量子力学原理，从电子层面出发，深入探究材料的微观结构与宏观性能之间的内在联系。在第一性原理计算中，密度泛函理论（DFT）是最为关键的基础理论。DFT的核心思想在于，通过电子密度而非复杂的多电子波函数来描述多电子体系，从而将多体问题