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Hb-SACNTD石墨修饰电极降解三氯乙酸的电化学行为研究：性能、影响因素与反应机制

一、引言

1.1研究背景与意义

水是生命之源，然而，随着工业化和城市化进程的加速，水污染问题日益严重，成为全球关注的焦点。据统计，全世界每年约有4200多亿立方米的污水排入江河湖海，污染了5.5万亿立方米的淡水，这相当于全球径流总量的14%以上。在我国，水污染形势同样严峻，2013年监测数据显示，在开展监测的20.8万公里重要江河河段中，Ⅰ-Ⅲ类水河长比例占68.6%，但Ⅴ类和劣Ⅴ类水的比例仍高达20%左右。水污染不仅破坏了生态平衡，也对人类健康构成了直接威胁。

三氯乙酸（Trichloroaceticacid，TCAA）作为一种典型的卤乙酸类消毒副产物，广泛存在于天然水（如雨水）及饮用水中。其主要来源于饮用水氯化消毒过程中产生的氯化腐殖酸、富马酸，以及某些氯化芳香族和脂肪族化合物（如工业溶剂三氯乙烷、四氯乙烷、三氯乙醇）和药物（如水合氯醛、氯霉素）的代谢产物。三氯乙酸具有较强的细胞毒性及遗传毒性，人体接触消毒副产物的途径主要有皮肤吸收、直接摄入和呼吸吸入，长期接触含三氯乙酸的水源，会对人体健康造成严重危害，如引发癌症、影响生殖系统等。根据我国生活饮用水水质卫生规范，三氯乙酸的限值为0.1mg/L，然而，在实际的水体环境中，三氯乙酸的浓度时常超标，对饮用水安全构成了极大挑战。

为了解决三氯乙酸污染问题，众多学者对三氯乙酸的降解技术展开了深入研究，如生物电催化法、活性炭吸附法、光催化降解法等。其中，电化学降解法作为一种新兴的污水处理技术，具有独特的优势。它利用电化学反应，通过电极上的氧化还原反应，将污染物中的化学键断裂，使其分解成低毒或无毒的物质。相较于传统的化学处理方法，电化学降解法具有处理效率高、操作简单、能耗低、环境友好等优点，能够在常温常压下进行反应，避免了高温高压等苛刻条件带来的成本增加和安全隐患，且不会产生二次污染，符合可持续发展的理念。

Hb-SACNTD石墨修饰电极是一种新型的电极材料，将其应用于三氯乙酸的降解研究具有重要的科学意义和实际应用价值。血红素（Hb）作为一种具有氧化还原活性的蛋白质，能够在电极表面进行电子传递，促进电化学反应的进行；而SACNTD（磺化碳纳米管修饰的氮化钛）则具有独特的结构和优异的性能，如高导电性、大比表面积和良好的化学稳定性，能够提高电极的催化活性和稳定性。将Hb与SACNTD结合修饰在石墨电极表面，有望构建出一种高效的电化学降解体系，实现对三氯乙酸的快速、高效降解。研究Hb-SACNTD石墨修饰电极降解三氯乙酸的电化学行为，不仅可以深入了解该电极材料的降解机制和性能特点，为其进一步优化和应用提供理论依据，还能够为水污染治理领域提供新的技术手段和解决方案，对于保障饮用水安全、维护生态平衡具有重要的现实意义。

1.2国内外研究现状

在三氯乙酸降解研究方面，国内外学者进行了大量探索。国外研究中，有团队利用紫外线激活过硫酸盐（UV/PS）体系降解三氯乙酸，发现加入15mM甲酸（FA）后，反应60分钟内三氯乙酸降解率可达100%，并阐明了还原性二氧化碳自由基是降解的关键活性物种。国内也有诸多成果，如采用光催化氧化技术，以TiO?为光催化剂降解三氯乙酸，通过掺杂金属及非金属元素改善TiO?的光谱响应范围和催化效率。

在石墨修饰电极研究领域，国外致力于开发新型修饰材料以提高电极性能，有研究利用石墨烯复合材料修饰石墨电极，其在电化学降解中展现出良好的导电性和力学性能。国内则侧重优化修饰工艺和探索新应用，如通过改进修饰方法，使石墨修饰电极在电分析化学中对某些物质的检测更灵敏。

针对Hb-SACNTD石墨修饰电极降解三氯乙酸的研究尚处于起步阶段。现有研究初步表明，Hb-SACNTD石墨修饰电极对三氯乙酸具有一定降解能力，降解效率高于未修饰电极，且电解液中温度、pH值等参数会对降解效率产生影响。然而，当前研究仍存在诸多不足，如对降解过程中的中间产物和反应路径研究不够深入，缺乏对电极长期稳定性和重复使用性的系统考察，不同实验条件下的降解效果对比不够全面等。本研究将针对这些不足，深入探究Hb-SACNTD石墨修饰电极降解三氯乙酸的电化学行为，以期为该技术的实际应用提供更坚实的理论基础和技术支持。

1.3研究内容与方法

本研究主要内容包括以下几个方面：首先，制备Hb-SACNTD石墨修饰电极，通过优化制备工艺，确保电极具有良好的性能；其次，测试该修饰电极对三氯乙酸的降解性能，考察不同条件下的降解效果；再者，探究影响降解效率的因素，如电极电位、溶液pH值、温度、三氯乙酸初始浓度等；最后，解析降解三氯乙酸的反应机制，明