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铁矿石载氧体煤化学链燃烧系统：建模解析与机理实验探究

一、引言

1.1研究背景与意义

煤炭作为一种重要的化石能源，在全球能源结构中占据着举足轻重的地位。长期以来，煤炭资源的消费在我国能源消费总量中占比高达75％以上，煤燃烧更是贡献了我国CO?排放总量的70％，这使得我国CO?排放总量近年来持续攀升。在全球气候变暖已成既定事实的大背景下，以CO?为主的温室气体减排已成为国际社会应对气候变化的普遍共识，我国也因此面临着极为巨大的CO?减排压力。传统的煤燃烧方式以及能源利用理念，无法有效化解能量利用与CO?减排之间的矛盾，在这样的形势下，对化石燃料化学能利用方式进行科学原理创新和技术突破，成为解决能源利用效率、污染物控制和CO?减排问题的关键。这不仅能够突破传统煤燃烧和污染控制的局限，更代表了能源与环境领域全新的发展方向。

化学链燃烧（ChemicalLoopingCombustion，CLC）作为一种极具潜力的新型燃烧技术，通过不同品位能的梯级利用，展现出比传统燃烧方式更高的能源利用效率。它将新型能源转换与CO?富集、污染物脱除过程有机融合，被美国能源部在2010年12月公布的碳减排战略研究报告中，列为最具前景的CO?捕获技术战略选择之一。化学链燃烧的独特之处在于，它不再直接利用空气中的氧分子，而是借助载氧体在两个反应器中的交替循环来实现氧的转移，从而完成燃料的燃烧过程，避免了燃料与空气的直接接触。该技术主要包含两个串联的反应器：空气反应器（Airreactor）和燃料反应器（Fuelreactor）。在空气反应器中，金属低价氧化物或者金属单质（MexOy-1或者Me）首先与空气发生氧化反应，释放出大量热量，生成金属氧化物MexOy，实现对空气中氧的置换；随后，金属氧化物进入燃料反应器与燃料接触并进行还原反应，生成CO?/H?O和被还原的金属，经过冷凝剔除H?O后，便可得到纯净的CO?；而被还原的金属则返回空气反应器，继续参与下一轮循环。

载氧体作为化学链燃烧系统的核心要素，对整个系统的性能起着决定性作用。目前，关于氧载体的研究主要集中在以Ni、Fe、Cu、Co和Mn等金属氧化物构成的载氧体上。考虑到各种单金属载氧体均存在自身难以克服的缺点，近年来，国内外对于双组份金属或者多组份金属复合载氧体的研究逐渐增多。铁矿石作为一种来源广泛、成本低廉且环境友好的载氧体，在煤化学链燃烧系统中具有重要的研究价值和应用前景。深入研究铁矿石载氧体煤化学链燃烧系统，不仅有助于揭示其燃烧机理，优化系统性能，提高能源利用效率，还能为实现煤炭的清洁高效燃烧以及CO?的低成本捕集提供有力的理论支持和技术指导，对推动能源领域的可持续发展具有深远意义。

1.2国内外研究现状

国外对化学链燃烧技术的研究起步较早，在铁矿石载氧体煤化学链燃烧方面取得了一系列成果。Adanez等研究了不同工况下铁矿石载氧体与煤的反应特性，发现反应温度、载氧体与煤的比例等因素对燃烧效率和CO?捕集效率有显著影响。他们通过实验优化了反应条件，提高了系统性能。还有学者运用先进的表征技术，如热重分析（TGA）、X射线衍射（XRD）等，对铁矿石载氧体在循环反应过程中的结构和性能变化进行了深入分析，揭示了载氧体失活的原因。

国内在该领域的研究也在不断深入。东南大学的研究团队在流化床上进行了模拟煤气成分化学链燃烧循环试验研究，结果表明，在反应初期可得到高浓度的CO?，CO的转化率随着循环次数的增加先减少后增加，H?的转化率在整个循环过程中为100%。他们还研究了铁矿石载氧体串行流化床煤化学链燃烧特性，发现铁矿石载氧体的存在显著提高了煤气化速率，燃料反应器出口CO?浓度将近90%。此外，有学者采用碱土金属钙对铁矿石载氧体进行修饰，研究发现Ca-铁矿石对水煤气反应及CO变换反应有明显的催化效果，提高了反应速率，缩短了反应平衡时间，有利于提高CO?浓度。

然而，现有研究仍存在一些不足之处。一方面，对于铁矿石载氧体在复杂工况下的长期稳定性和循环性能研究不够充分，载氧体的失活机制尚未完全明确，这限制了化学链燃烧技术的工业化应用。另一方面，在系统建模方面，虽然已有一些模型被提出，但大多模型过于简化，未能全面考虑煤的复杂反应过程、载氧体的物理化学变化以及反应器内的多相流动和传热传质现象，导致模型的预测精度和可靠性有待提高。

1.3研究内容与方法

本文的研究内容主要涵盖两个方面：一是对铁矿石载氧体煤化学链燃烧系统进行建模，二是开展相关机理实验。

在系统建模方面，采用基于计算流体力学（CFD）的方法，结合化学反应动力学模型，建立多尺度的化学链燃烧系统模型。该模型将全面考虑煤的热解、气化、燃烧反应，铁矿石载氧体的