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碳基二维纳米材料：开启CO?转化高效新时代

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球工业化进程飞速发展的当下，人类对能源的需求与日俱增，大量化石燃料的燃烧使得二氧化碳（CO_2）排放量急剧攀升。国际能源署（IEA）发布的《2023年全球碳排放报告》显示，2023年全球能源相关二氧化碳排放量增长1.1%，增加4.1亿吨，达到374亿吨，创历史新高。英国气象局发布文章指出，2024年全球大气CO_2浓度增速相较2023年创新纪录，升高3.58ppm（百万分之一），是冒纳罗亚天文台1958年以来测得增速最大的一年。

过量的CO_2排放已引发了一系列严峻的环境问题。作为主要的温室气体，CO_2浓度的增加加剧了地球的温室效应，导致全球气温不断上升。据相关研究预测，若全球气温升高2℃，海平面将上升0.5米左右，许多沿海城市和海岛将面临被淹没的威胁。CO_2排放还致使极端气候事件频繁发生，暴雨、洪水、干旱、热浪等极端天气给人类社会和自然环境带来了巨大的破坏，对生态系统的平衡造成了严重影响，许多物种的生存面临威胁，生物多样性锐减。

在此背景下，碳基二维纳米材料催化CO_2转化的研究应运而生，具有重要的现实意义。从环保角度而言，将CO_2转化为其他物质可直接降低大气中CO_2的浓度，有效缓解温室效应，减少对生态环境的破坏，助力实现碳中和目标，为构建绿色、低碳的生态环境提供有力支撑。在能源领域，CO_2作为一种丰富的碳源，通过催化转化可生成多种高附加值的化学品，如甲醇、甲酸、一氧化碳等，这些化学品在化工、医药、农药等领域有着广泛的应用。这不仅有助于缓解传统化石燃料资源日益枯竭的危机，还能推动化工行业朝着可持续方向发展。因此，深入研究碳基二维纳米材料催化CO_2转化具有重大的环保意义和能源价值，是应对当前全球环境和能源挑战的关键举措之一。

1.2国内外研究现状

近年来，碳基二维纳米材料催化CO_2转化在国内外均成为研究热点，众多科研团队在该领域取得了一系列显著成果。

在国外，阿德莱德大学乔世璋教授课题组深入研究了二维纳米材料在电催化还原CO_2领域的进展，重点探讨了原子级厚度的过渡金属/过渡金属氧化物、纳米结构过渡金属硫族化合物以及非金属二维材料（如N掺杂石墨烯）对CO_2还原的电催化性能。研究发现，在原子级层面对二维纳米材料实现结构、组分和氧化态的调控，有望开发出性能更优的催化剂；在离子液体的辅助下，过渡金属硫族化合物的边缘金属原子对CO_2电催化还原具有显著的催化活性和突出的稳定性；异质原子掺杂能够有效地调控石墨烯的结构、电子和物化属性，使其展现出良好的催化潜力。

国内的研究也成果丰硕。中国科学院上海高等研究院、兰州化学物理研究所等机构在二氧化碳电催化转化和仿生催化方面取得了重要突破。上海大学王亮团队通过表面官能团调控策略，合成出给电子羟基和胺基官能团功能化的纳米级石墨烯量子点催化剂，实现了CO_2对甲烷的高活性高选择性转化。研究表明，单晶石墨烯量子点表面的给电子基团可提升CO_2电还原转化甲烷的产率，而表面吸电子基团易于产生析氢反应，从而抑制CO_2电还原，甲烷产率与单晶石墨烯量子点上给电子能力和给电子基团的含量呈正相关。该团队还提出了一种调控石墨烯量子点结构的原位胺功能化策略，设计合成了无定型和高度结晶两种类型胺基官能团功能化的石墨烯量子点，同样获得了高选择性的CO_2电转化成甲烷性能，为碳基纳米催化剂的合理设计提供了新思路。

从发展趋势来看，一方面，研究重点逐渐转向对催化剂的精细结构调控和催化机理的深入探究，通过理论计算与实验研究相结合的方式，精准设计和优化碳基二维纳米材料，以提高其催化活性、选择性和稳定性；另一方面，开发新型的复合碳基二维纳米材料，将不同材料的优势相结合，探索其在温和条件下实现高效CO_2转化的可能性，也是未来的重要研究方向。同时，随着技术的不断进步，实现该技术的规模化应用，降低生产成本，将成为推动其从实验室走向实际工业生产的关键。

1.3研究内容与创新点

本研究围绕碳基二维纳米材料催化CO_2转化展开，涵盖多个关键方面。在材料选择上，聚焦于石墨烯、氮化碳等典型碳基二维纳米材料，深入研究其独特的结构与电子特性对CO_2催化转化性能的影响。通过优化制备工艺，精确调控材料的尺寸、形貌、缺陷及掺杂情况，旨在获得具有高活性和选择性的催化材料。

在催化机理探索方面，综合运用先进的表征技术，如高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）以及原位红外光谱（in-situIR）等，结合理论计算，深入剖析CO_2在碳基二维纳米材料表面的吸附、活化及转化过程，明确活性位点的本质和催化反应的关键步骤，揭示催化反应的内在机制。

性能优化策略上，通过构建复合材料，将碳基