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银掺杂钒酸铋光催化降解亚甲基蓝的效能与机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的快速推进和人口的持续增长，水污染问题已成为全球面临的严峻挑战之一。工业废水、生活污水以及农业面源污染的肆意排放，使得大量有机污染物进入水体，严重威胁着水生态系统的平衡和人类的健康。据统计，全世界每年约有4200多亿立方米的污水排入江河湖海，污染了5.5万亿立方米的淡水，这相当于全球径流总量的14%以上。在中国，水污染形势同样不容乐观，2005年全国废水排放总量高达524.5亿吨，七大水系中辽河、淮河、黄河、松花江水质较差，海河污染严重，411个地表水检测断面中，已有59%的河段不适宜作为饮用水水源，湖泊、水库的污染更为严重，28个国控重点湖泊及水库中，72%已不宜作为饮用水水源。

有机污染物种类繁多，成分复杂，传统的水处理技术如物理吸附、化学氧化和生物处理等在处理某些难降解有机污染物时存在一定的局限性。物理吸附只是将污染物从水中转移到吸附剂上，并未真正降解污染物；化学氧化法虽能降解污染物，但可能会产生二次污染；生物处理法对可生化性差的有机污染物处理效果不佳。因此，开发高效、环保的新型水污染治理技术迫在眉睫。

光催化技术作为一种新兴的环境友好型技术，在降解有机污染物方面展现出独特的优势。光催化技术利用光催化剂在光照条件下产生的具有强氧化性的活性物种，如羟基自由基（?OH）、超氧自由基（?O??）等，将有机污染物氧化分解为二氧化碳、水和其他无害物质。该技术具有以下优点：一是高效性，能实现对有机污染物的高效降解，使其达到环境排放标准；二是环保性，不需要添加额外的化学试剂，利用光能进行废水处理，避免了二次污染；三是节能性，可利用自然光或低能量紫外光，相比传统处理技术更加节能；四是可持续性，光催化剂一般可再生，能循环利用，降低了运行成本和废物产生量。

在众多光催化剂中，钒酸铋（BiVO?）因其独特的晶体结构和光学性质而备受关注。BiVO?主要有四方晶白钨矿、四方晶锆石和单斜相白钨矿三种晶体结构，其中单斜相BiVO?在可见光区有明显的吸收带，禁带宽度约为2.4eV，具有无毒、光化学稳定性好、氧化还原能力强等优点，是铋系光催化剂中光催化效果较好的半导体之一。然而，BiVO?也存在一些缺点，如载流子分离效率较差和光生电子-空穴对复合率高，这在一定程度上限制了其实际应用。

为了提高BiVO?的光催化性能，研究人员采用了多种改性方法，其中银（Ag）掺杂是一种有效的手段。Ag的引入可以在BiVO?表面形成肖特基结，促进光生载流子的分离和迁移，抑制电子-空穴对的复合，从而提高光催化活性。亚甲基蓝（MB）是一种典型的有机染料污染物，具有较高的化学稳定性和生物毒性，难以被传统方法降解。以亚甲基蓝为目标污染物，研究银-钒酸铋（Ag/BiVO?）的光催化降解性能，对于开发高效的光催化材料和解决水污染问题具有重要的理论和实际意义。

1.2国内外研究现状

在国外，对银-钒酸铋光催化降解亚甲基蓝的研究开展较早且较为深入。WeiLu等合成了一种新型的Ag/BiVO?异质结光催化剂，通过XRD、TEM、XPS等表征手段对其结构和形貌进行了分析，并研究了其可见光催化性能。结果表明，Ag的引入显著提高了BiVO?的光催化活性，在可见光照射下，对亚甲基蓝的降解率明显高于纯BiVO?。YunxingLi等采用水热合成法制备了具有分级结构的BiVO?微球，并对其进行了Ag修饰。研究发现，Ag修饰后的BiVO?微球光催化活性得到了显著增强，这归因于Ag的表面等离子体共振效应和Ag与BiVO?之间形成的异质结促进了光生载流子的分离和迁移。

国内的研究也取得了丰硕的成果。赵亚龙等通过水热法制备了银掺杂钒酸铋光催化剂，并研究了其对亚甲基蓝的光催化降解性能。考察了亚甲基蓝初始浓度、催化剂加量、pH等因素对降解率的影响，结果表明，在一定条件下，银掺杂钒酸铋对亚甲基蓝具有良好的光催化降解效果。宋恩扬等通过溶胶-凝胶法制备了Ag/BiVO?光催化剂，研究发现，适量的Ag掺杂可以提高BiVO?的光催化活性，当Ag的掺杂量为3%时，光催化剂对亚甲基蓝的降解率最高。

然而，目前的研究仍存在一些不足之处。一方面，对于Ag/BiVO?光催化剂的制备方法还需要进一步优化，以提高催化剂的结晶度、比表面积和稳定性，从而提高其光催化性能；另一方面，对于光催化降解亚甲基蓝的反应机理研究还不够深入，虽然普遍认为光生载流子的分离和迁移以及活性物种的产生在降解过程中起着关键作用，但具体的反应路径和动力学过程还需要进一步探究。此外，大多数研究仅考察了单一因素对光催化性能的影响，而实际废水体系