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ZnO基复合载体负载Ni基催化剂：噻吩加氢脱硫性能的深度探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的快速发展，能源需求持续攀升，石油作为重要的能源资源，其消费量也在不断增长。然而，石油资源的重质化、劣质化程度却在逐渐加深，这使得油品的燃烧对环境产生了越来越严重的影响。与此同时，重油的深加工和利用变得愈发重要，其中燃油加氢脱硫（HDS）技术成为了一个极具经济和现实意义的研究课题。

石油中所含的硫化合物在燃烧过程中会产生二氧化硫（SO_2）等有害气体，这些气体不仅会形成酸雨，对生态环境造成破坏，还会对人体健康产生危害。此外，硫化合物还会导致汽车尾气催化转化器中毒，降低其净化效率，从而进一步加剧环境污染。随着环保法规的日益严格，对油品中硫含量的限制也越来越苛刻。例如，欧共体要求汽油含硫量在2005年由350μg/g降至50μg/g，并且到2009年降至10μg/g；美国现在执行的标准为15μg/g，日本也要求在近期达到15μg/g的标准。因此，降低油品中的硫含量，生产清洁燃料，已成为石油炼制行业面临的紧迫任务。

在HDS技术的众多影响因素中，加氢脱硫催化剂起着至关重要的作用。改进加氢脱硫催化剂是实现生产低硫燃料的廉价选择之一，其性能的优劣直接影响着加氢技术的先进性和经济性。目前，工业上常用的加氢脱硫催化剂主要有Co-Mo、Ni-Mo、Ni-W三个系列，催化剂载体为具有100-300m^2/g表面积的Al_2O_3、SiO_2-Al_2O_3、分子筛、MgO和硅藻土等多孔性材料。然而，这些传统催化剂在面对日益严格的环保要求时，逐渐暴露出一些不足之处，如活性较低、选择性差、抗硫中毒能力弱等。因此，开发新型高效的加氢脱硫催化剂具有重要的现实意义。

ZnO基复合载体负载Ni基催化剂作为一种新型的加氢脱硫催化剂，近年来受到了广泛的关注。ZnO具有良好的化学稳定性和热稳定性，同时还具有一定的脱硫性能。将ZnO与其他氧化物复合形成复合载体，可以充分发挥各组分的优势，提高载体的比表面积、孔容和酸性等性能，从而有利于活性组分Ni的分散和吸附，提高催化剂的加氢脱硫活性。此外，Ni基催化剂具有较高的加氢活性和选择性，在加氢脱硫反应中表现出良好的性能。因此，研究ZnO基复合载体负载Ni基催化剂催化噻吩加氢脱硫具有重要的理论和实际意义，有望为开发新型高效的加氢脱硫催化剂提供新的思路和方法。

1.2国内外研究现状

噻吩作为一种典型的有机硫化合物，广泛存在于石油馏分中，其加氢脱硫反应是HDS技术的重要研究对象。国内外众多学者对噻吩加氢脱硫及相关催化剂进行了大量的研究。

在国外，早期的研究主要集中在传统的Co-Mo、Ni-Mo、Ni-W系列催化剂上。例如，研究者通过优化催化剂的制备工艺、调整活性组分的负载量和助剂的添加等方式，来提高催化剂的加氢脱硫活性。随着研究的深入，新型催化剂的开发成为了热点。如负载型Au-Pd双金属催化剂，对其在噻吩加氢脱硫反应中的催化活性进行了考察，发现该催化剂具有良好的催化性能，且金前驱液的pH值、钯溶液的处理方式及催化剂的活化方法等因素对其加氢脱硫活性有显著影响。

在国内，对噻吩加氢脱硫催化剂的研究也取得了一定的进展。有学者采用固相燃烧法制备了ZnO-Al_2O_3、ZnO-ZrO_2、ZnO-TiO_2三种复合氧化物载体，并负载镍制备催化剂，考察其对噻吩加氢脱硫反应的催化性能。结果表明，复合氧化物载体负载的镍催化剂的催化活性明显高于ZnO单载体负载的催化剂，其中Ni/ZnO-ZrO_2催化剂活性最好，反应温度为400℃时噻吩转化率可达74%。这是由于复合氧化物具有较大的比表面积，有利于活性组分的分散，NiO更容易被还原为活性Ni^0，催化剂表面具有更多的吸附中心，因此催化剂有更好的活性。

然而，当前的研究仍存在一些不足之处。一方面，对于ZnO基复合载体的制备方法和组成结构与催化剂性能之间的关系，还缺乏深入系统的研究。不同的制备方法可能会导致复合载体的微观结构和表面性质存在差异，进而影响催化剂的活性和稳定性。另一方面，对于Ni基催化剂在噻吩加氢脱硫反应中的活性中心和反应机理，尚未完全明确。深入研究活性中心的本质和反应机理，对于优化催化剂的设计和性能具有重要指导意义。本文将针对这些不足，以ZnO基复合载体负载Ni基催化剂为研究对象，系统研究其制备方法、组成结构对噻吩加氢脱硫性能的影响，并深入探讨反应机理，为开发高性能的加氢脱硫催化剂提供理论依据和技术支持。

1.3研究内容与方法

本研究旨在制备不同的ZnO基复合载体负载Ni基催化剂，并深入考察其对噻吩加氢脱硫的催化