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CeO?基催化剂：乙苯脱氢制苯乙烯的性能、制备与优化研究

一、引言

1.1研究背景

苯乙烯作为一种至关重要的有机化工原料，在工业领域占据着举足轻重的地位。在塑料行业，它是合成聚苯乙烯（PS）的主要原料，PS以其良好的透明度、刚性和绝缘性能，被广泛应用于制造电器外壳、餐具、玩具等塑料制品。丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物（ABS）也是苯乙烯的重要下游产品，ABS凭借其高强度、高韧性和良好的加工性能，常用于汽车零部件、电子设备外壳等领域。在橡胶工业中，苯乙烯与丁二烯共聚可生产丁苯橡胶（SBR），SBR作为产量最大的合成橡胶品种之一，大量应用于轮胎制造，以提升轮胎的耐磨性和抗老化性能。随着制造业的不断发展以及人们对塑料制品和橡胶制品需求的持续增加，苯乙烯的市场规模也在稳步扩大。

目前，苯乙烯的制备方法主要有乙苯脱氢法、环氧丙烷/苯乙烯联产法（PO/SM）和C8抽提等。其中，乙苯脱氢法以乙苯为原料，在催化剂作用下，于550-600℃发生脱氢反应制取苯乙烯，该工艺适合仅需生产苯乙烯的企业，在国内苯乙烯产能中占据主流地位，2023年末占比约75.52%。这主要是因为其技术授权获取相对容易，且工艺相对成熟。PO/SM法以乙苯和丙烯为原料，最终生成苯乙烯和环氧丙烷，该方法综合成本较低，适用于大型一体化装置，但对原料纯度要求高，且需同时具备乙苯和丙烯原料，技术授权获取困难。C8抽提技术由于制备的产品色度较高，含有硫且波动较大，属于相对劣势的技术，使用较少。

在乙苯脱氢制苯乙烯工艺中，催化剂起着核心作用，其性能优劣直接关乎生产装置的经济性和产品质量。CeO?基催化剂凭借其独特的物理化学性质，如Ce3?和Ce??共存的混合价态氧化物特性，在乙苯脱氢反应中展现出良好的应用潜力。CeO?能够在反应中提供氧空位，促进乙苯分子的活化和脱氢过程。同时，CeO?还具有一定的抗积碳性能，可延长催化剂的使用寿命。然而，目前CeO?基催化剂在乙苯脱氢制苯乙烯反应中仍存在一些问题，如苯乙烯选择性不够高、催化剂稳定性有待提升等。因此，深入研究CeO?基催化剂对于乙苯脱氢制苯乙烯工艺的优化和发展具有重要意义。

1.2研究目的与意义

本研究旨在深入探究CeO?基催化剂在乙苯脱氢制苯乙烯反应中的性能表现，包括催化剂的活性、选择性和稳定性等关键指标。通过系统研究不同制备方法对CeO?基催化剂结构和性能的影响，以及优化催化剂的组成和制备条件，以期开发出具有高活性、高选择性和良好稳定性的CeO?基催化剂。

从实际应用角度来看，提高CeO?基催化剂的性能对苯乙烯生产具有重要意义。在活性方面，更高的催化活性意味着在相同反应条件下，乙苯能够更快速、更充分地转化为苯乙烯，从而提高生产效率，增加苯乙烯的产量。这有助于企业满足市场对苯乙烯日益增长的需求，提升企业的市场竞争力。在选择性方面，提高催化剂对苯乙烯的选择性，能够减少副反应的发生，降低副产物的生成量。这不仅可以提高原料乙苯的利用率，降低生产成本，还能减少后续分离和提纯过程的难度和能耗，提高产品质量。在稳定性方面，良好的催化剂稳定性可延长催化剂的使用寿命，减少催化剂的更换频率和成本。这对于维持生产过程的连续性和稳定性至关重要，能够避免因催化剂失活而导致的生产中断和经济损失。此外，开发高性能的CeO?基催化剂还有助于推动乙苯脱氢制苯乙烯工艺的技术进步，促进整个苯乙烯产业的可持续发展。

1.3研究内容与方法

本论文围绕CeO?基催化剂展开多方面研究。在性能研究方面，重点考察催化剂的活性、选择性和稳定性。通过实验测定不同反应条件下乙苯的转化率、苯乙烯的选择性以及催化剂在长时间反应过程中的稳定性变化。例如，在不同温度、压力、空速等条件下，对CeO?基催化剂进行活性测试，分析反应条件对乙苯转化率和苯乙烯选择性的影响规律。

在制备方法研究方面，系统探讨不同制备方法对CeO?基催化剂结构和性能的影响。采用共沉淀法、浸渍法、溶胶-凝胶法等多种制备方法制备CeO?基催化剂，并对不同方法制备的催化剂进行结构表征和性能测试。通过对比分析，找出最适宜的制备方法，优化催化剂的制备工艺。

在优化策略研究方面，通过添加助剂、改变催化剂的组成比例等方式，研究提高CeO?基催化剂性能的有效策略。考察不同助剂（如钾、钨、镁等）对催化剂活性、选择性和稳定性的影响，确定最佳的助剂种类和添加量。同时，研究CeO?与其他活性组分或载体的协同作用，优化催化剂的组成，以提高其综合性能。

在研究方法上，主要采用实验研究、分析表征和理论计算相结合的方式。实验研究方面，搭建乙苯脱氢制苯乙烯的固定床反应装置，进行催化剂的活性评价实验。准确控制反应温度、压