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高介电常数聚合物基复合材料的研究

一、引言

在现代电子电气领域，随着科技的飞速发展，对材料性能的要求日益严苛。高介电常数聚合物基复合材料因其独特的优势，成为了研究的热点。这类材料将高介电常数的填料与聚合物基体相结合，兼具聚合物的良好加工性能、柔韧性以及填料的高介电特性，在众多领域展现出了巨大的应用潜力。从电气设备的小型化、高效化需求，到电子电路的高性能运行，高介电常数聚合物基复合材料都扮演着不可或缺的角色。

二、高介电常数聚合物基复合材料的研究现状

2.1传统复合材料的局限性

传统的高介电常数聚合物基复合材料在制备过程中，常面临诸多问题。一方面，当使用高介电常数的陶瓷粉体与聚合物基体直接复合时，为了达到较高的介电常数，往往需要添加大量的陶瓷填料。然而，过多的陶瓷填料会导致复合材料的加工性能变差，材料变得脆性增加，柔韧性降低，严重影响其实际应用。另一方面，采用导电颗粒与聚合物基体复合以利用渗流效应提高介电常数的方法，虽然在添加少量填料颗粒时能获得较好的介电常数，但在渗流阈值附近，由于漏导问题，会出现较高的电导率和介电损耗，且介电常数对填料颗粒含量过于敏感，这大大限制了材料的性能稳定性和应用范围。例如，一些早期的导体/聚合物复合材料，其介电性能重现性很差，难以满足实际工程对材料性能稳定性的要求。

2.2新型复合材料的研究进展

2.2.1结构设计优化

近年来，科研人员通过创新的结构设计，为高介电常数聚合物基复合材料的发展带来了新的突破。西安交通大学的研究团队提出了叠层结构设计方法，将具有稳定准线性电滞回线和较高介电常数的无机填料颗粒与具有高击穿强度的PEI薄膜相结合。通过这种设计，制备出的BNKT-BST/PEI纳米复合材料在介电常数、击穿强度和力学性能等方面都得到了显著提升，同时降低了损耗和漏电流密度，在150℃和650MV/m条件下，三层结构的0-0.75-0纳米复合材料实现了最高放电能量密度为7.7J/cm3，充放电效率为80.2%。此外，还有研究开发出具有层状结构的2-2型纳米复合材料，通过改变各层中的陶瓷含量，实现外加电场在复合材料中的重新分布，在局部构建弱电场区，有效阻碍击穿电树的发展与传播，保障了材料在加入纳米陶瓷粉体后仍具有较高的击穿场强。像A-B-A型三明治结构BaTiO?/PVDF纳米复合材料，通过调控A层中BaTiO?的体积分数，使复合材料的击穿场强提升为聚合物基体的1.5倍，并获得了高达18.8J?cm?3的储能密度。

2.2.2填料表面改性

对填料进行表面改性也是提升复合材料性能的重要手段。例如，通过银镜反应实验制备纳米BST/Ag核壳结构颗粒（BST@Ag），对颗粒表面经硅烷偶联剂KH550处理后，能较为均匀地分散在聚偏氟乙烯（PVDF）基体中，制备出的纳米BST@Ag/PVDF复合材料在100Hz的外电场频率下，介电常数可达153，较之没有经过表面功能化的纳米BST/PVDF复合材料提高了73%，且当BST@Ag填料体积分数达55v%时，其介电损耗仍小于0.2，展现出高介电常数、低介电损耗特性。还有研究采用原位聚合法在剥离后的氮化硼纳米片（BNNS）表面获得附着量较少的聚多巴胺（PDA），利用PDA的粘附性，将钛酸钡@聚苯胺（BT@PANI）负载到BNNS表面制备了新型的BNNS-BT@PANI复合填料。由单片BNNS负载量最大的BNNS-BT@PANI填料制备的PVDF基复合材料，界面极化更弱，介电性能表现出更好的频率稳定性。

2.2.3新型杂化材料设计

设计新型硅基杂化材料也为调控渗流型聚合物复合材料介电性能提供了新途径。北京化工大学的研究团队合成三羟基半笼形倍半硅氧烷，引入胺基得到七丙烯酸酯基单胺基笼型倍半硅氧烷（POSS），并以此在碳纳米管表面进行化学交联，制备出POSS均匀包覆的碳纳米管核壳结构杂化材料。选用高介电常数的聚偏氟乙烯和低介电损耗的环氧树脂为基体分别制备复合材料，通过在聚合物与碳纳米管之间引入绝缘的交联POSS界面层，有效控制了复合材料发生绝缘体-导体转变时所形成的较高的电导率和急剧增大的损耗，实现了在利用渗流效应提高介电常数的同时保持较低介电损耗的目的。通过调节核壳结构纳米颗粒表面厚度、几何参数、加工条件等，还能实现对复合电介质材料宏观介电性能的调控。

三、高介电常数聚合物基复合材料的制备方法

3.1直接混合法

直接混合法是将高介电常数的填料与聚合物基体直接进行物理混合的方法。这种方法操作相对简单，易于实现大规模生产。在实际操作中，通常先将聚合物基体加热熔融，然后将经过预处理的填料加入到熔融的聚合物中，通过搅