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过渡金属表面甲烷干重整反应：机理洞察与动力学解析

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球能源需求持续增长和环境问题日益严峻的大背景下，能源的可持续发展和环境保护已成为当今世界面临的两大关键挑战。传统化石能源的大量消耗，不仅导致资源逐渐枯竭，还引发了严重的环境污染问题，其中温室气体排放带来的气候变化问题尤为突出。甲烷（CH_4）作为天然气、页岩气和可燃冰的主要成分，是一种重要的化石能源，同时也是一种强效的温室气体，其全球变暖潜势在100年时间尺度上约为二氧化碳的28-36倍。二氧化碳（CO_2）则是最主要的温室气体，其在大气中的浓度不断攀升，给生态环境带来了巨大压力。如何高效利用甲烷资源以及有效减排二氧化碳，成为了当今能源和环境领域亟待解决的关键问题。

甲烷干重整（DryReformingofMethane，DRM）反应，即CH_4+CO_2\rightleftharpoons2CO+2H_2，为解决上述问题提供了一条极具潜力的途径。通过该反应，可将两种温室气体转化为合成气（CO和H_2的混合气）。合成气是一种重要的化工原料，广泛应用于合成燃料（如甲醇、二甲醚、费-托合成油等）、化工产品（如氨、羰基合成化学品等）的生产过程中。这不仅实现了甲烷和二氧化碳的资源化利用，减少了温室气体排放，还为化工产业提供了可持续的原料来源，对于缓解能源危机和改善环