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Pt/TiO?催化剂：甲醛氧化机理与氧吸附理论的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

随着人们生活水平的提升，对室内空气质量的关注度日益提高。甲醛作为室内空气污染的主要污染物之一，来源广泛，如装修材料、家具、粘合剂等。医学研究表明，长期接触低浓度甲醛会对人体健康造成潜在威胁。当甲醛浓度超过0.1mg/m3时，人们会明显感觉到异味和不适；超过0.5mg/m3时，会有强烈刺激感并导致流泪；超过0.6mg/m3时，会引起呼吸困难并导致咽喉疼痛；而超过30mg/m3时，甚至可以直接致人死亡。世界卫生组织已将甲醛列为致癌物和致畸物之一，因此，有效去除室内甲醛对保障人体健康至关重要。

在众多甲醛净化技术中，催化氧化技术因其能将甲醛彻底转化为二氧化碳和水，成为研究热点。Pt/TiO?催化剂作为一种常用的催化材料，在甲醛氧化反应中展现出独特优势。TiO?具有低毒性、原料易获取、强光催化氧化、室温活性和光稳定性以及合适的带隙（金红石为3.0eV，锐钛矿为3.2eV）等优异特点，被广泛应用于光催化剂研究领域。而贵金属Pt的负载能够显著提高TiO?的催化活性，使其在室温下就能对甲醛氧化表现出良好的催化性能。

深入研究Pt/TiO?表面甲醛氧化机理以及氧的吸附理论，对于优化催化剂性能、开发高效的室内空气净化技术具有重要的理论和实际意义。从理论层面来看，有助于深入理解催化反应过程中的微观机制，丰富和完善催化理论体系。在实际应用中，能够为设计和制备更高效、稳定且成本低廉的甲醛净化催化剂提供科学依据，推动室内空气净化技术的发展，满足人们对健康室内环境的需求。

1.2国内外研究现状

国内外学者针对Pt/TiO?表面甲醛氧化及氧吸附开展了大量研究。在甲醛氧化机理方面，研究发现Pt/TiO?催化剂表面的Pt粒子可吸附甲醛，促进其氧化反应，甲醛吸附分为弱吸附和强吸附两种类型。弱吸附时，甲醛仅与催化剂表面的Pt粒子发生相互作用；强吸附时，甲醛的吸附会覆盖整个表面，可与Pt-TiO?催化剂表面上的Ti和Pt等多种元素发生相互作用。当甲醛吸附到催化剂表面后，将发生氧化反应，此反应涉及到Pt-TiO?表面的氧，其机理与催化剂表面的氧化还原反应有关，需要激活表面上的氧分子，并使其吸附在Pt-TiO?表面上，这些被激活的氧分子可与甲醛反应，从而实现催化剂的氧化反应。有研究通过原位漫反射红外光谱实验表明，甲酸盐的分解是甲醛催化氧化反应过程中的关键步骤，在室温、无气相氧存在的条件下，甲醛被催化剂表面氧氧化为二氧亚***和甲酸盐，而当有气相氧存在时，催化剂表面的主要物种为水和二氧化碳，即甲醛发生了完全催化氧化反应。

关于氧的吸附理论研究，目前常见的理论包括瞬态吸附理论、长程依托理论和分子轨迹理论等。瞬态吸附理论认为，当氧分子吸附在表面上时，将解离出一个电子，从而使其处于带电状态，随着时间的推移，电子传递到表面，并与催化剂表面的一个离子结合，从而释放出自由基，促进氧在催化剂表面的反应。长程依托理论研究两个分子间由电荷分布、空间排布和静电相互作用等因素决定的相互作用力，以及它们对催化反应的影响，该理论认为表面上的氧分子会与催化剂表面上的其他原子或分子进行相互作用，并促进催化反应的发生。分子轨迹理论主要研究多种因素对反应速率的影响，认为反应速率与反应物分子在空间中移动的方式相关，在氧分子的吸附和反应过程中，其分子轨迹的影响非常重要，可帮助理解反应物的运动过程以及它如何与催化剂表面上的原子和分子相互作用。

然而，当前研究仍存在一些不足。部分研究仅关注单一因素对甲醛氧化和氧吸附的影响，缺乏对多因素协同作用的深入探讨。对于复杂环境下Pt/TiO?催化剂的稳定性和长期性能研究较少，且不同理论和实验结果之间存在一定差异，尚未形成统一完善的理论体系。这些问题限制了对Pt/TiO?催化甲醛氧化过程的全面理解和催化剂性能的进一步提升，也为本研究提供了方向。

1.3研究内容与方法

本文围绕Pt/TiO?表面甲醛氧化和氧吸附展开深入研究，具体内容包括：通过实验和理论计算，系统研究Pt/TiO?表面甲醛的吸附和氧化过程，明确不同吸附状态下甲醛的结构和反应活性，确定氧化反应的中间产物和反应路径，深入分析温度、氧分压等因素对甲醛氧化反应速率和产物选择性的影响规律。全面探究氧在Pt/TiO?表面的吸附行为，包括吸附方式、吸附能以及吸附对催化剂电子结构的影响，对比不同吸附理论在解释Pt/TiO?体系中氧吸附现象的适用性，结合实验结果和理论分析，揭示氧吸附与甲醛氧化反应之间的内在联系。

在研究方法上，将采用实验与理论计算相结合的方式。实验方面，运用化学合成方法制备一系列不同Pt负载量和形貌的Pt/TiO?催化剂，利用