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亚硫酸氢钠-过氧化氢化学发光体系：机理剖析与含氧多环芳烃检测应用

一、引言

1.1研究背景与意义

多环芳烃（PolycyclicAromaticHydrocarbons，PAHs）是指含有两个或两个以上苯环的有机化合物，其结构稳定，化学性质较为惰性。PAHs广泛存在于环境中，来源包括自然源和人为源。自然源主要有火山喷发、森林火灾以及生物合成等；人为源则涵盖了化石燃料的不完全燃烧，如汽车尾气排放、工业生产中的高温过程（如钢铁冶炼、焦化等）以及垃圾焚烧等。随着工业化进程的加速，人为活动排放的PAHs在环境中的含量急剧增加，对生态系统和人类健康构成了严重威胁。

PAHs具有显著的毒性，包括致癌性、致畸性和致突变性。其中，苯并(a)芘（Benzo(a)pyrene，BaP）是最为典型且危害较大的一种PAH，被国际癌症研究机构（IARC）列为一类致癌物。长期暴露于含有PAHs的环境中，人体摄入或吸入这些物质后，PAHs会在体内代谢活化，生成具有亲电性的代谢产物，这些产物能够与DNA、RNA和蛋白质等生物大分子发生共价结合，导致基因突变、细胞癌变以及其他生理功能紊乱，进而引发多种疾病，如肺癌、皮肤癌、心血管疾病等，严重影响人体的呼吸系统、循环系统、神经系统以及肝脏、肾脏等重要器官的正常功能。

在环境监测和食品安全等领域，准确、灵敏地检测多环芳烃的含量至关重要。传统的多环芳烃检测方法，如气相色谱-质谱联用（GC-MS）、高效液相色谱（HPLC）等，虽然具有较高的准确性和可靠性，但存在设备昂贵、分析时间长、样品前处理复杂等局限性，难以满足快速、实时检测的需求。因此，开发一种简单、快速、灵敏且低成本的多环芳烃检测方法具有重要的现实意义。

亚硫酸氢钠-过氧化氢化学发光体系是一种基于化学反应产生光信号的分析方法，具有仪器设备简单、分析速度快、灵敏度高、线性范围宽等优点。该体系利用亚硫酸氢钠（NaHSO?）与过氧化氢（H?O?）之间的化学反应，产生激发态的产物，当激发态产物回到基态时会释放出光子，从而产生化学发光信号。通过研究该体系的化学发光行为和反应机理，探索其在多环芳烃检测中的应用潜力，有望为多环芳烃的检测提供一种新的技术手段。

本研究的创新之处在于首次将亚硫酸氢钠-过氧化氢化学发光体系应用于含氧多环芳烃的检测，通过对体系反应机理的深入研究，优化反应条件，建立了一种高灵敏度、高选择性的检测方法。同时，结合流动注射技术，实现了样品的自动化分析，提高了检测效率。这种新方法不仅丰富了多环芳烃检测的技术手段，而且为环境监测和食品安全领域中多环芳烃的快速检测提供了新的思路和方法，具有重要的理论意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

亚硫酸氢钠-过氧化氢化学发光体系的研究近年来逐渐受到关注。早期研究主要集中在体系的基本性质和反应条件的探索上。有学者发现亚硫酸氢钠与过氧化氢在一定条件下反应能够产生微弱的化学发光信号，并且对反应的pH值、反应物浓度等条件进行了初步优化。随着研究的深入，人们开始关注体系的增敏剂和催化机理。一些研究表明，某些金属离子、有机化合物以及纳米材料等可以作为增敏剂，显著增强体系的化学发光强度。例如，有研究报道量子点能够有效地增强亚硫酸氢钠-过氧化氢体系的化学发光信号，通过对量子点的表面修饰和调控，可以进一步提高增敏效果。同时，关于体系的反应机理也有了更深入的探讨，目前普遍认为反应过程中产生了自由基中间体，如羟基自由基（?OH）和过氧亚硫酸根自由基（?SO??）等，这些自由基在化学发光过程中起到了关键作用。

在多环芳烃检测方法方面，气相色谱-质谱联用（GC-MS）和高效液相色谱（HPLC）是目前应用最为广泛的传统检测技术。GC-MS具有高分离效率和高灵敏度的特点，能够对多环芳烃进行准确的定性和定量分析，但其样品前处理过程较为复杂，需要进行衍生化处理，且仪器设备昂贵，分析成本较高。HPLC则适用于分析热不稳定和极性较强的多环芳烃，具有分析速度快、分离效果好等优点，但同样存在设备成本高、操作复杂等问题。此外，还有一些其他检测方法，如荧光光谱法、电化学法等。荧光光谱法利用多环芳烃的荧光特性进行检测，具有较高的灵敏度，但选择性较差，容易受到其他荧光物质的干扰。电化学法通过检测多环芳烃在电极表面的氧化还原反应电流来实现检测，具有设备简单、响应速度快等优点，但检测的准确性和重现性有待进一步提高。

近年来，一些新的检测技术和方法不断涌现。例如，固相微萃取-气相色谱-质谱联用（SPME-GC-MS）技术结合了固相微萃取的高效萃取和GC-MS的高分离分析能力，能够实现对环境样品中痕量多环芳烃的快速检测。表面增强拉曼光谱（SERS）技