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羰基硫在矿质氧化物上的非均相反应机制及环境效应探究

一、引言

1.1研究背景与意义

羰基硫（OCS）作为大气圈中丰度较高的还原态含硫气体，在大气化学过程中扮演着关键角色。在对流层中，OCS化学性质相对稳定，几乎不发生化学反应，这使得它相较于其他活泼含硫气体更容易进入平流层。而在平流层，OCS会发生光化学反应，最终转化为硫酸盐气溶胶。自20世纪70-80年代，研究人员就观察到在非火山爆发时期平流层硫酸盐气溶胶呈现明显增长态势，有学者推测这可能与OCS的增长相关。硫酸盐气溶胶具有多方面的环境效应，它能降低低对流层大气能见度，影响地球太阳辐射平衡，进而对全球气候产生作用；还能为大气反应提供界面，加速臭氧的消耗，对大气环境质量和气候变化具有显著影响。据2000年Watts的估算，大气环境中OCS的源和汇处于不平衡状态，这意味着可能存在尚未被认知的OCS的源与汇，这也凸显了深入研究OCS在大气中行为的必要性。

矿质氧化物在大气中广泛存在，大气颗粒物主要来源于土壤岩石粉尘、道路粉尘、沙尘、飞灰和海盐等，其成分多为地壳丰量元素如Si、Al、Ca的氧化物。我国大气近地对流层中就存在大量这类地壳丰量元素的氧化物颗粒。大气颗粒物分布广泛、总量大且比表面积大，在大气输送过程中，不仅是污染物的载体，更是大气反应的天然场所。大气颗粒物上发生的多相和非均相过程