枝状钴配合物的合成及其对苯乙烯环氧化的催化性能.pdfVIP

第３６卷第 １期 南　京　工　业　大　学　学　报　（自然 科 学 版） Ｖｏｌ．３６Ｎｏ．１ ２０１４年１月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＮＡＮＪＩＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＥｄｉｔｉｏｎ） Ｊａｎ．２０１４ － ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ２０１４．０１．００５ 枝状钴配合物的合成及其对苯乙烯环氧化的催化性能 王小丽，陈　星，杨　刚，邢卫红，徐南平 （南京工业大学材料化学工程国家重点实验室，江苏 南京 ２１０００９） 摘　要：将合成的配体４ （２吡啶甲醛亚氨基）苯酚与醋酸钴反应得到钴（ ）配合物（ＣｏＬ），再将ＣｏＬ负载到碳 Ⅱ 硅烷枝状分子上，制备成枝状钴（ ）配合物催化剂（ＣＳ ＣｏＬ），并通过傅里叶红外光谱（ＦＴ ＩＲ）、元素分析、氢谱 Ⅱ １ （ＨＮＭＲ）等对相关化合物进行表征。以分子氧为氧源，将催化剂用于催化苯乙烯的环氧化反应，同时考察催化剂 的种类、溶剂、反应温度和反应时间对苯乙烯环氧化反应性能的影响。结果表明：负载后的枝状催化剂 ＣＳ ＣｏＬ比 单体催化剂ＣｏＬ的催化活性高，苯乙烯的转化率为９９９％，环氧苯乙烷的选择性达５９５％，同时也说明枝状载体具 有正向的“枝状分子效应”。 关键词：枝状分子；钴（ＩＩ）配合物；环氧化；分子氧；苯乙烯 － － － 中图分类号：Ｏ６４３　　　文献标志码：Ａ　　　文章编号２０１４ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆｄｅｎｄｒｉｔｉｃｃｏｂａｌｔ（ＩＩ）ｃｏｍｐｌｅｘａｎｄ ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｆｏｒｅｐｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｓｔｙｒｅｎｅ ＷＡＮＧＸｉａｏｌｉ，ＣＨＥＮＸｉｎｇ，ＹＡＮＧＧａｎｇ，ＸＩＮＧＷｅｉｈｏｎｇ，ＸＵＮａｎｐｉｎｇ （ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＯｒｉｅｎｔｅｄＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＮａｎｊｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｎａｎｊｉｎｇ２１０００９，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｌｉｇａｎｄ４［（２ｐｙｒｉｄｉｎｙｌｍｅｔｈｙｌｅｎｅ）ａｍｉｎｏ］ｐｈｅｎｏｌｒｅａｃｔｅｄｗｉｔｈｃｏｂａｌｔ（ ）ａｃｅ Ⅱ ｔａｔｅｔｏｇｉｖｅｔｈｅｃｏｂａｌｔ（ ）ｃｏｍｐｌｅｘ（ＣｏＬ），ｔｈｅｎｔｈｅＣｏＬｗａｓｆｕｒｔｈｅｒａｎｃｈｏｒｅｄｏｎｃａｒｂｏｓｉｌａｎｅｄｅｎｄｒｉｍｅｒ Ⅱ ｔｏｏｂｔａｉｎｔｈｅｄｅｎｄｒｉｔｉｃｃｏｂａｌｔ（ＩＩ）ｃｏｍｐｌｅｘｃａｔａｌｙｓｔ（ＣＳＣｏＬ）．Ｔｈｅｒｅｌａｔｅｄｃｏｍｐｏｕｎｄｓｗｅｒｅｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄ ｂｙＦｏｕｒｉｅｒｔｒａｎｓｆｏｒｍｉｎｆｒａｒｅｄｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ（ＦＴＩＲ），ｅｌｅｍｅｎｔａｌａｎａｌｙｓｉｓａｎｄｈｙｄｒｏｇｅｎｎｕｃｌｅａｒｍａｇｎｅｔｉｃｒｅｓ １ ｏｎａｎｃｅｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ（ＨＮＭＲ）．ＴｈｅｃａｔａｌｙｓｔｗａｓｅｖａｌｕａｔｅｄｆｏｒｔｈｅｅｐｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｓｔｙｒｅｎｅｗｉｔｈＯａｓｏｘｉｄａｎｔ． ２ Ａｎｄｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｒｅａｃｔｉｏｎｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｏｆｃａｔａｌｙｓｔ，ｓｏｌｖｅｎｔ，ｒｅａｃｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，ａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅ，ｗｅｒｅｆｕｒ