负载型钴-钼氮化物的制备及吡啶加氢脱氮活性的研究.pdfVIP

V o l. 19 高 等 学 校 化 学 学 报 N o. 10　 1 9 9 8 年 10 月 　　　　　　 CH EM ICAL JOU RN AL O F CH IN E SE U N IV ER S IT IE S　　　　　 1645～ 1649　 负载型钴- 钼氮化物的制备及吡啶加氢脱氮活性的研究 齐兴义　熊　光　杨树武　辛　勤 ( 中国科学院大连化学物理研究所, 催化基础国家重点实验室, 大连, 116023) 摘要　 以钼磷酸+ 硝酸钴、仲钼酸铵+ 硝酸钴、仲钼酸铵为前体活性相组元及 为载体, A l O 2 3 ( ) ( ) 制备了负载型双 单 组元过渡金属氮化物[ , , , ], 并利用 、 、 CoM oN M oN B E T X P S 及 等手段进行了表征; 以正己烷+ 环己烷+ 吡啶为模型底物考察了上述催化剂 H 2 T PD R am an 的吡啶加氢脱氮活性. 与 、 和 相比, 具有较高的吡啶加 CoM oN CoM oN M oN CoM oN I 氢脱氮活性. 关键词　氮化物, 12钼磷酸, , 吡啶, 加氢脱氮 A l O 2 3 分类号　 643. 1 O [ 1, 2 ] [3 ] 金属氮化物是一种间隙合金化合物, 具有类贵金属的性质 . 自V o lp e 等 采用程序升 温氨还原氮化法成功制备出高比表面过渡金属氮化物以来, 考察氮化物的各种典型催化反应 的性能已成为催化领域十分引人关注的研究课题. 目前, 已用于过渡金属氮化物催化剂的反 [4 ] [ 5, 6 ] ( ) 应类型有: 合成 、氨合成与分解 、杂原子 , 化合物的加氢脱硫及 F isch er T rop sch S N [7～ 11 ] 加氢脱氮 . 就加氢脱硫、加氢脱氮反应而言, 多数研究使用单组元氮化物考察其加氢精 制活性. 依据硫化物催化剂的使用经验, 在活性相中引入次活性组元如钴、镍等会明显改善 催化剂的活性. 本文以钼磷酸+ 硝酸钴为