搀杂六铝酸盐LaM-%2cx-Al-%2c12-x-O-19%2bδ-上甲烷催化燃烧研究.pdfVIP

搀杂六铝酸盐LaM。A112．X019+s上甲烷催化燃烧研究 崔梅生’，张顺利，李明来，龙志奇，黄小卫 (北京有色金属研究总院稀土材料国家工程研究中心，有研稀土新材料股份有限公司，北京100088) 0， 1 5，2、0，5 0)催化剂，采用BET，TG．TDx，XRD进行了物性表征，并以甲烷催化燃烧为目标反 应，研究了M搀杂量对催化剂活性的影响。结果表明：LaAll2019+s催化活性较低，随着M的引入， 催化活性逐步提高。当x=1．5时，催化活性达到最大值，为理想搀杂量。焙烧温度对晶型及催化活性 有重要影响，1200C时可以形成完整的六铝酸盐晶型，并具较高的催化性能。所得较好催化荆起燃温 度T，“为418℃，T一为663℃。 关键词：搀杂：六铝酸盐；催化燃烧：甲烷 高温催化燃烧由于具有高效、清洁、低污染物排放，而倍受人们关注。但其高温高热的恶劣环境 对催化材料提出了十分严格的要求。催化材料不仅需具有一定的活性，而且必须具有很高的高温稳定 高温稳定性能，但其催化活性需要提高。搀杂是一种十分重要的活性提高方式，将六铝酸盐晶体结构 中的某些原子由活性金属离子替代，形成较为丰富的晶格缺陷，并增强活性氧的流动性，从而提高催 化活性。本文即是采用简单的共沉淀方法制各了M搀杂替代的系列LaMAJl2-，0f¨a六铝酸盐催化剂， 并考察了金属M搀杂对活性的影响，以及焙烧温度对六铝酸盐晶型及催化活性的影响。 1催化剂制备 1)原料： 1 08M LafN03)3溶液；Al(N03)．9H20及其他； 2)制各过程： 按一定比例准确量取上述Al”盐及La”、M离子等溶液，并加入到150ml去离子水中，混合均匀 后待用，该液记为A液。准确称取定量沉淀剂，并溶解于250ml去离子水中，混合均匀后待用，该 液记为13液。将两液置入60C水浴中，平衡后将A液倾倒入B液中，进行沉淀，60。C下搅拌老化2 小时，抽滤，洗涤，干燥。在一定温度下，焙烧后得到催化剂样品。 2催化剂物性分析与活性表征 2．1物性分析： 比表面采用氮吸附法，在北京分析仪器厂ST-08自动物理吸附仪上测定样品的比表面积。差热． 2．2活性评价： 催化活性测试在常压微型固定床反应器中进行，催化剂用量约300mg。反应气组成(体积百分比)： CH41％，02 20％，其余为氮气．空速5．0×104ml／g．h。反应产物用GC-900型气相色谱仪在线分析， 氢火焰(FID)检测。装置流程图见图l。催化剂活性用甲烷转化率在10％，50％和90％对所对应的温度 T—Ts。和T一表示。其中T。“定义为甲烷催化燃烧的起燃温度。 具体操作：准确称取定量的催化剂和等量的石英砂，均匀混合后装入直径为=Smm的石英管微 28 型反应器中．通入反应气一定时间达到平衡后，再以44C／min速度进行程序升温，考察不同温度下的 甲烷燃烧催化活性。 图l甲烷燃烧催化性能评价装置示意图 I thesketchofmethane combustionevaluation Fig map cam]ytic 3结果与讨论 31比表面分析 大。随M含量增加，比表面基本呈下降趋势。但是经900℃，3小时高温焙烧后，催化剂比表面仍保持 高比表面，达49 20．47 m2／g。而且除X=5．0外，其余催化剂都保持10m2／g以上的比表面。由此可见，本方法制各的催 化材料具有较高的比表面和一定的高温稳定性能。 表】LaM。AJmOl”6比表面(SSA／m_曲 O O5 l O l 5 20 5．0 1 LaM。A112-x01№ r 700℃3h 15432 16817 14566 9422 82．31