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铅/氧化铝催化剂的制备研究 关键词: 吡啶;氧化铝载体;催化剂 主要内容: (1)研究目的 (2)Pb/ AI2O3催化剂的制备方法 (3)结果讨论 a.不同氧化铝载体对催化剂活性的影响 b.活性物质Pb负载量的影响 c.焙烧温度对催化剂活性的影响 d.催化剂表征结果 (4)结论 (1)研究目的:由于吡啶是重要的有机溶剂和精细化工原料,广泛应用于合成橡胶、染料、医药及农药领域。目前工业上应用最广的合成吡啶的催化剂是 Pb/ZSM一5催化剂。在此我们研究并制备了新型的Pb/AI2O3催化剂,应用于醛氨缩合生成吡啶的反应,可以是吡啶的产率高达90%。而且这种催化剂具有很强的热稳定性。 (2) Pb/ AI2O3催化剂的制备方法: 将一定浓载 体,浸渍5 h,120 ℃度的硝酸铅溶液分别浸渍于氧化铝烘干 12 h,550 oC焙烧 4 h,分别 制得 Pb负载量 (质量分数 )为 1.0% ,2.5%, 4.0%,6.0%,8.5%的 Pb/A12O3 催化剂。 (3)结果讨论: a.不同氧化铝载体对催化剂活性的影响 在 [n (甲醛):n (乙醛 ): n (氨气)为 1:1:4];催化剂为 2 g;温度 440 oC、空速1 000 h -1的条件下,考察了不同氧化铝载体的催化剂在醛氨缩合反应中的催化性能,结果见表 1。 用于醛氨缩合反应的 Pb/AI2O3 催化剂最适宜的比表面范围在 170~185 m /g、孔容 1.6~2.0 cm /g、平均孔径 34 nm时总收率最大。也就是 4号样品催化效果最好。 b.活性物质Pb负载量的影响 以Pb/ AI2O3为催化剂合成吡啶及其衍生物的反应 中铅负载量在 2.5% ~4.0%时,产物的选择性较好。 c.焙烧温度对催化剂活性的影响: 随着焙烧温度的提高,总选择性、吡啶和其他甲基吡啶的选择性均先 逐渐增加后降低,在 500~550 oC时,总选择性最高为91.0%,总收率最高为 69.5%。可以看出,焙烧 温度在500~550 oC时催化剂的活性较好 ,产率比较高。 d.催化剂表征结果 : 图3是含有不同Pb质量分数的的催化剂的XRD图,可以看出在Pb含量大于 2.7%时,2θ为29度时,出现PbO晶型的衍射峰。随后我们对Pb含量为2.7%的催化剂进行了不同温度的焙烧,发现即使超过了750 oC,催化剂的结构没有发生变化,说明Pb/AI2O3具有很强热稳定性。 (4)结论: 1)Pb/Al 2O3催化剂最适宜的氧化铝载体比表面 170~185 m/g ,孔容 1.6~2.0 cm/g,平均孔径 34 nm。 2)Pb负载的质量分数在 2.5% ~4.0%时,产物的选择性较好,质量分数为70% ~80%。 3)催化剂的焙烧温度在 500~550 oC时的活性较好,产品收率比较高,吡啶总收率达90%以上。 4)XRD表明催化剂结构稳定,耐高温,Pb在氧化铝载体上分散均匀。
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