高硅无铝Mo-Beta沸石的合成与结构表征.pdfVIP

维普资讯 第4期 无 机 化 学 学 报 V0I_18．No．4 2002年 4月 CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY Apr，2002 高硅无铝Mo．Beta沸石的合成与结构表征 何红运 丁 红 庞文琴 (湖南师范大学化学4L_x．学院，长沙 410006) f吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室，长春 130023) 用水热晶化法台成 了无铝 Mo．Beta沸石，讨论 了台成条件对无铝Mo-Beta沸石晶化的影响，通过化学分析、XBD、IR、DTA／ TGA、TEM、NMR、ICP和uv．Vls紫外漫反射光谱测定了样品的 (SiOz)／n{MoO，)比，并对其结构进行了表征，结果表明，所合成 的Mo-Beta沸石品粒均匀．Mo存在于沸石骨架中．由于Mo的掺人，引起 Beta沸石红外光谱、差热分析曲线及晶胞参数， SiMASNMR谱等发生变化 。 关键词： ． Beta沸石 木热合成 沸石 分娄号； 06l1．4 众所周知．Beta沸石与钼化合物均是优 良的催 (TEA)0：(800—1100)H0，采用水热晶化法能制备 化剂 -71，若能将两者合为一体，即将钼原子引入到 出Mo．Beta沸石．合成步骤是：将钼酸铵加入水中， Beta沸石的骨架中，可望开发 出一种性能更加优 良 同时加入TEAOH溶液，敞开容器搅拌 0．5h以上， 的新型工业催化剂，鉴于其诱人 的应用前景，我们对 使钼酸铵溶解，并使产生的NH 挥发，然后在强力 Mo．Beta沸石的合成进行了深入研究。本文报道在 搅拌下缓慢加入白炭黑，继续搅拌0，5h以上，加入 水热体系中Mo，Beta沸石的合成及结构表征。有关 NaOH溶液，再强力搅拌 lh后．将所得均匀凝胶转 Mo．Beta沸石的合成 目前尚未见文献报道。 入带聚四氟乙烯衬里的不锈钢反应釜中，保存在恒 温 140qc的烘箱中5～11天，取出反应釜在空气中 l 实验部分 冷却至室温，产物用高速离心机离心分离．用蒸馏水 1，1 试剂和仪器 洗涤至接近 中性 ，最后在 373K下烘 干． 即得 白炭黑 (沈阳，工业级，吉 Sio299．9％)．钼酸铵 (沈 M0．Beta沸石原粉。 阳，A．R，)，四乙基氢氧化胺 (TEAOH，抚顺，工业 2 结果与讨论 级)，氢氧化钠 (北京，A，R，)，蒸馏水 (自制)，所用其 余试剂均为分析纯。 2，i 影响Mo．Beta台成的因素 美国Perkin，ElmerOptima3300DV1CP元素分 表 1是反应混合物在 140qc静态晶化所得结 析仪；美国NicoletImpact410型红外光谱仪；美国 果。合成 Mo．Beta沸石适宜的 n(MoO，)／n(SiO：)比 Perkin．ElmerTGA和 DTA1700型差热热重分析仪； 范围为0．038—0．10，n(Mo魄)／n(si02)低于 0．025 日本 HitachiH，8100型透射 电子显 微镜 ；德 国 时，产物伴有石英相杂晶，高于0．15时．反应物一般 SiemensD5005粉末x，r 衍射仪，D8Discoverywith 不晶化。随着反应混合物 中MoO，含量 的增加．所得 GADDS型组合化学x射线衍射仪。 产品中钼的含量也稍有增加，然而，所有产品中钼的 1．2 Mo．Beta沸石的水热