水煤气变换反应(WGSR)AuFe2O3催化剂相关影响因素.pdfVIP

水煤气变换反应（WGSR）Au/ FeO催化剂的相关影响因素 2 3 薛学良 （郑州大学化工与能源学院，河南 郑州 450001） 摘要：通过H2-TPR、CO-TPD-MS、BET、XRD、UV-VIS、XRF等表征手段，初步考察Au/ FeO 2 3 催化剂具有高催化活性的原因,并分析讨论催化剂的制备方法、助剂、金载荷量、、沉淀剂种 类、烘焙温度、沉淀PH值、氢气氛处理等对Au/ FeO催化性能的影响, 2 3 关键词：水煤气变换反应，Au/ FeO催化剂，助剂，金载荷量，沉淀剂种类，烘焙温度，沉 2 3 淀PH值，氢气氛处理 引 言 水煤气变换反应（WGSR）是三效催化剂用于汽车尾气净化处理时发生的一个重要反应。不 仅能有效促进CO的消除，而且生成的H也有利于去除NO。甲醇燃料电池汽车的研制正在兴起， 2 X 但制氢过程产生的CO会对铂电极造成严重的毒害作用。可利用水蒸气将C0变换成H和CO，或 2 2 再引入氧气选择性氧化CO。鉴于WGSR在尾气治理过程中的重要性以及在甲醇燃料电池汽车上 原料气（H）净化的应用前景，近年来该反应再次引起国内外研究者的极大兴趣。目前，负2 载型金催化剂正受到人们的极大关注。它对许多反应显示出优异的催化性能，如CO,H氧化、 2 烃类催化燃烧、NOX直接分解或用CO还原、CO加氢反应、氯氟烃的催化分解以及不饱和烃的 2 选择加成等。国外对低温水煤气变换反应金催化剂作了较多研究。自从Andreeva 等首次报 道了Au/ FeO 具有较高的低温水煤气变换反应催化活性后,人们对金催化剂的制备和微观 2 3 结构进行了大量的研究,发现金催化剂的活性受制备方法的影响较大。国内迄今未见负载型 金催化剂用于该反应的研究报道。由于金为贵金属，其价格相对较昂贵。文献［］系统地考 察了制备参数、预处理条件以及金负载量对Au/ FeO 催化剂的低温水煤气变换活性影响。 2 3 但金催化剂在催化过程中易失活，稳定性差，制约了其在化工领域中的应用。Kim等对金催 化剂的失活机理进行了探讨，认为催化过程中CO在催化剂表面形成碳酸盐是导致催化剂失 2 活的原因之一。 1. 1 催化剂的制备 1. 1. 1 共沉淀法( CP) 按一定比例将0.2 mol/ L HAuCl 溶液和110mol/ L Fe(NO) 溶液混合,获得的混合溶 4 3 3 液(Au与Fe的原子为1∶60) 和沉淀剂KCO溶液(1.0 mol/L) 并流加入到强烈搅拌下的底液 2 3 (pH 值为8.0 的KCO溶液) 中进行共沉淀. 反应参数如下: 反应温度60 ℃,pH 值8.0, 搅 2 3 拌速率250 r/ min , 陈化时间1 h. 将所得沉淀物洗涤至检测不到氯离子为止,再经120 ℃ 干燥,最后在300 ℃下焙烧2 h (升温速率为5 ℃/ min) , 自然冷却即制得所需催