地球化学模拟在高放废物地质处置中的应用与发展.pdfVIP

中国科学：化学 2014年 第 44卷 第 10期：1508～1520 《中国科学》杂志社 SClENTIASlNICA Chimica www．scichina．com chem．scichina．com SCIENCECHINAPRESS 地球化学模拟在高放废物地质处置中的 应用与发展 蒋美玲①，陈涛②，康明亮①③，王祥云①，刘春立 ① 北京分子科学国家实验室；放射化学与辐射化学重点学科实验室；北京大学化学与分子工程学院，北京 100871 ② 华北电力大学核科学与工程学院，北京 102206 ③ 中山大学中法核工程与技术学院，珠海 519082 通讯作者，E．mail：liucl@pku．edu．cr[ 收稿 日期：2013—12—01；接受 日期：2014—0223；网络版发表 日期：201408—18 doi：10．1360／N032013—00070 摘要 随着核能事业的发展，高放废物的处理和处置问题 日益突出．其中，研究高放废物 关键词 在环境介质中的吸附、扩散和迁移行为是获取放射性核素对周围环境和人群健康影响的基础 地球化学模型 种态分布 参数的最重要和最直接的途径．近年来，人们利用 已有的实验数据及核素的基础热力学和动 表面配位模型 力学数据，附以相应的数学模型，建立了一些地球化学模拟软件，用于分析核素在地质介质 热力学数据 中可能发生的连续性和长期性变化．目前，国内外常用的地球化学模拟软件有十多种．本文 从热力学平衡计算原理、种态分布计算方法和表面配位模型假设等几个方面对地球化学模拟 软件进行了简要介绍，对近年来地球化学模拟软件在核素种态分布计算和表面配位模型模 拟两方面的应用进行了举例分析，并以ca—U—CO 配合物为例，说明完备的热力学数据对地 球化学模拟软件发展的重要性，以期促进我国地球化学模型的应用和发展． 1 引言 的共同保护下，使之长期与人类的生存环境隔离． 在高放废物的长期储存过程 中，高放废物处置 核能的发展产生了大量的放射性废物，按照 目 库有可能因各种地质和气候变迁而受到破坏．此时， 前我国放射性废物管理的有关规定，依据其放射性 放射性废物中包括的放射性核素有可能会经过各种 水平，可分为低、中和高放废物．能否安全、有效地 途径进入到生物 圈，对环境安全与人体健康构成威 处理和处置这些放射性废物是关系我国环境安全和 胁．为评价这种危险性，人们开展了大量的实验室和 人体健康的大事．其中低、中水平放射性废物的近地 现场研究工作，以获取关键放射性核素在相应环境 表处置技术已经发展成熟，世界各国已经建造了不 介质中的吸附、扩散和迁移参数，该类工作一般称作 同类型的放射性废物近地表处置场．由于高放废物 核素迁移研究．目前，核素迁移研究工作主要有两类： 中含有毒性大、半衰期长的放射性核素，因此，对它 实验研究和模拟研究．实验研究可直接获取对应研 的安全处置一直是世界性难题．经过 50多年的研究， 究条件下的数据，为核设施选址、退役的安全评价提 目前普遍接受的对高放废物的处置方法是基于多重 供基础参数．由于有些放射性核素是氧化还原敏感 屏障系统的深地质处置，即将高放废物埋置在地下 的 且配位能力较强，可 以多种种态存在，不同种态 500～1000m 深的地质体中，在人工屏障和天然屏障 的吸附、扩散和迁移行为可能不同．鉴于实验研究只 中国科学：化学 2014年 第 44卷 第 l0