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理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) April Acta Phys. Chim. Sin., 2008, 24(4) ：595-600 595 [Article] 气体分子对甲烷水合物稳定性的影响 春宇1,2 丁丽颖1,2 韩清珍1,2 温 浩1, (1 中国科学院过程工程研究所, 多相反应重点实验室, 北京 100080; 2 中国科学院研究生院, 北京 100049) 摘要： 通过B3LYP 方法, 在6 31G(d,p )水平下, 分别优化了结构I 型甲烷水合 十二面体和十四面体晶穴结 构. 结果表明, CH4 分子使晶穴的相互作用能降低, 增强了晶穴的稳定性. 计算了晶穴中甲烷分子C—H 键的对 称伸缩振动频率, 计算结果与实验值相 合. 研究发现CH4 分子影响晶穴中氧原子的电荷分布, 从而增强了氢键 的稳定性. 通过分子动力学方法研究水合物晶胞中气体分子的占有率对水合物稳定性的影响, 进一步说明气体 分子对水合 晶穴稳定性的重要作用. 关键词： 甲烷水合 ; 量子化学; C—H 伸缩振动频率; 分子动力学; 气体水合 稳定性 中图分类号： O641 Influence of Gas Molecule on Stability of Methane Hydrate GENG Chun Yu1,2 DING Li Ying1,2 HAN Qing Zhen1,2 WEN Hao1, 1 ( Key Laboratory of Multi p hase Reaction, Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100080, P. R. China; 2Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China) Abstract ： In an attempt to probe the influence of gas molecule on stability of methane hydrate, geometry optimizations (by B3LYP/6 31G(d,p)) have been performed on different dodecahedral (H O) , CH (H O) and tetrakaidecahedral (H O) , 2 20 4 2 20 2 24 CH (H O) clusters. The result suggested that the CH (H O) and CH (H O) clusters were more stable than the (H O) 4 2 24 4 2 20 4 2 24