低活性无烟煤固定床二氧化碳催化气化反应动力学研究.pdfVIP

第$$ 卷 第( 期 燃* 料* 化* 学* 学* 报 6’7 $$ 87 ( !!# 年 + 月 !#$%’ ( )#*’ +,*-./0$1 %2 3*4,%’51 9*47 !!# 文章编号：!#$%!’（!!# ）!(%!())%!( 低活性无烟煤固定床二氧化碳催化气化反应动力学研究 +，$ 林荣英 ，张济宇 ，陈* 峰 ，季春晗 （+ 中国科学院 山西煤炭化学研究所，山西 太原* !$!!! +； 福州大学 化学工程技术研究所，福建 福州* $#!!! ； $ 中国科学院研究生院，北京* +!!!$’ ） 摘* 要：在内径+A // 的固定床反应器中研究了福建低活性无烟煤二氧化碳催化气化反应动力学。考察了消除 内外扩散影响的实验条件。在)#! B C ’!) B ，以碳酸钠为催化剂分别测定了永安丰海筛无烟煤、永安加福筛无烟 煤和永定无烟煤的转化率与时间的关系；以碳酸钾及纸浆黑液为催化剂测定了永定无烟煤的转化率与时间的关 系。永安加福筛无烟煤采用均相一级反应模型及未反应缩芯模型进行拟合，得出气化反应速率常数、反应活化能 和指前因子，与热天平的实验结果进行比较，固定床反应速率常数明显变大，活化能和指前因子也大，是由于固定 床中有较高的二氧化碳到煤粒表面的传递速率和较高的升温速率所致。 关键词：固定床；催化气化；低活性无烟煤；二氧化碳气化反应动力学；反应速率常数 中图分类号： DE#* * 文献标识码：F * * 中国煤炭储量丰富，但煤矿分布不均，品位优劣 影响的化学反应动力学过程中所需的煤粒和用量较 不等，北煤南运使一些低活性煤不能得以充分利用， 小，易引起装填的不均匀与气量不适时的带出。碱 严重地制约着地方经济的正常发展。为提高低活性 类催化剂，因为钠盐来源广泛、价格便宜、催化作用 煤的气化速率与煤气热值，降低气化温度与增加气 显著、可用工业废碱（粘胶废液、纸浆废液等）代替， 量，福州大学开展了“工业废碱液对低活性煤催化 很有应用前景。鉴此，本文以碳酸钠及纸浆黑液催 气化”的系列研究，在煤气产率、碳转化率、煤气热 化剂为基点，开展了低活性煤二氧化碳固定床催化 值及“气化%煅烧”集成流化床工艺过程等方面取得 气化反应动力学的研究。 了一定的进展［+ C $ ］。低活性煤催化气化反应动力 +* 实验部分 学，是气化条件优化、反应器选型和工程放大设计的 ! ! 实验煤样 实验采用福建的永安丰海筛无烟 重要理论依据和基础数据，一般在固定床反应 煤（简称永安加筛）、永安加福筛无烟煤（简称永安丰 器［ ，# ］ ［( ，) ］ ［ ，A ，’ ］ 、填充床热天平反应器 或热天平 等 筛）和永定无烟煤（简称永定煤）。表+ 列出了三种 中进行。固定床反应器的优点是设备简便，气化剂 无烟煤的工业分析与元素分析。催化剂选用分析纯 流过时能与煤充分接触，尽管在测定消除内、外扩散