联合表面生成焓与UBI-QEP方法对Fischer-Tropsch反应机理的研究.pdfVIP

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号lPC-．038 反应机理的研究‘ 李宏平，傅钢，徐昕¨，万惠霖¨ (厦门大学化学化工学院，固体表面物理化学国家重点实验室，厦门361005) 关键词：表面生成焓，UBbQEP方法，Fischer-Tropsch合成，反应机理 观机理，特别是C-C键增长机理仍未完全达成共识。目前碳链增长机理主要有碳化物机理、CO 插入机理和烯醇机理等。每种机理都能解释某些的实验现象，但又不能完全阐明整个反应过程。 一方面，尽管近年来理论化学的快速发展以及可用于大规模计算的超级计算机的应用，使得 较精确地处理复杂的多相催化体系成为可能。但由于基于第一性原理的研究计算量较大，只能针 对性地考察某一或某些基元反应的过程，目前还无法对象费托反应中所涉及的复杂的反应网络进 bond 行全面的考量。另一方面，ShustorovichtlJ提出的UBI．．QEP(unityindex-quadraticexponential potential)方法可以方便有效地处理原子和分子与过渡金属表面相互作用．被广泛应用于描述化 学吸附、表