纳米CeO2担载的钴氧化物催化剂的制备、表征及其对柴油碳烟的催化燃烧性能地研究.pdfVIP

第十五届全国稀土催化学术会议论文集 2008年4月 中国·昆明 纳米Ce02担载的钴氧化物催化剂的制备、表征 及其对柴油碳烟的催化燃烧性能的研究半 王季秋1，刘坚1，赵震，姜亚昌2 (1中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室，北京，102249； 2广东惠州瑞尔稀材料公司，广东，515000) 摘要：采用等体积浸渍法合成了一系列纳米Ce02担载的钴氧化物催化剂，利用XRD、FT-IR、 UV—Vis DRS及H2．TPR对该系列催化剂进行了表征。结果表明，在低钴载量时，没有检测到C0304 晶体的生成。碳烟颗粒程序升温反应表明Com／nmCe02催化剂对柴油机尾气中碳烟颗粒的燃烧具 有很好的催化效果。其中催化剂是C020／nmCe02的活性最高，其活性与担载贵金属Pt相当。 关键词：纳米二氧化铈；钴氧化物；担载催化剂：碳烟颗粒 引言 随着柴油机的广泛使用，柴油机尾气所排放出的碳烟颗粒对大气造成的污染和给人体健康带 来的危害越来越引起人们的重视。过滤器与氧化物催化剂的结合是有效的消除柴油机尾气排放碳 烟颗粒的方法之一，因此，对柴油碳烟消除具有高活性的氧化物催化剂的研究已成为研究人员关 注的热点。本文利用等体积浸渍法合成了纳米Ce02担载的钴氧化物催化剂，使用程序升温技术考 察不同Co载量的催化剂对柴油碳烟催化燃烧的影响，并利用各种测试技术对催化剂的结构和物理 化学性能进行了表征，探讨了催化剂的结构、物化性质与催化性能之闻的关系。 1实验部分 将浸渍溶液一步浸渍于载体上，并利用超声波使之进一步均匀分散30分钟后，于100℃静止空气 下干燥16 h，再移入马弗炉内在600℃下、空气气氛中焙烧4h。得到纳米级别的nmCe02担载的 4、10、20、50、100。催化剂的活性评价方法如文献llJ所述。 2结果与讨论 2．1XRD表征结果 Card Ce02主要以面心立方萤石结构的形态存在(JCPDSNo．34．0394)。对于低钴载量的 Card ～36．8。、31．3。和65。20等处出现了C0304的晶相衍射峰(JCPDS 催化剂在低钴载量时没有检测到CoO；物种的存在，而在高钴载量时有C0304形成。 nm。制得的不 根据宽化法谢乐公式D0、va、=O．89Z,／(13cos0)计算各样品的平均晶粒大小为5～10 “通讯联系人：赵震，1964年生，男，教授。博士生导师，主要从事环境催化、石油化工及表面化学方面的研究。 Tel．．010-Emaih．zhenzhao@￡up．edu．cn —．339—— 王季秋等：纳米Ce02担载的钻氧化物催化剂的制备、表征及其对柴油碳烟的催化燃烧性能的研究 40 llm。这表明ranCc02载体能有效地改善钴氧化物的分散性能，减小C0304的晶粒尺寸。 2,2UV-VisDRS表征结果 图2为不同钴载量Com／nmCe02催化剂的紫外．可见漫反射光谱，nmCe02载体被使用作为参比 nm以上的可见区，对应于六配位C005八面体中配体氧原子 样品。最特征的吸收波段出现在450 IIlTI的紫外区没有出现吸收峰， P轨道到金属Co原子d轨道的电荷转移跃迁(LMCT)；在小于400 nm波长段，催化剂出现了较强的吸收峰， 表明没有出现配体金属离子配位数的变化；在600--800 nm 表明催化剂中存在d-d电子跃迂，这可能归属于C02—专C03+中d轨道电子的跃迂。中心在470 n