镍基催化剂上正庚烷部分氧化制氢反应地研究.pdfVIP

镍基催化剂上正庚烷部分氧化制氢反应地研究.pdf

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E.催化荆表征 879 镍基催化剂上正庚烷部分氧化制氢反应的研究 冉然 熊国兴+ 盛世善杨维慎 (中IN科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连110信箱116023) 氢是非常重要的化学化工原料。随着氢燃料电池的发展,其氢源的生产也引起了广泛的关注…。 天然气水蒸气重整(steam reforming)是现阶段工业产氢的主要途径。但由于氢气的固有性质,运输和 储备不方便,因此以携带和储存比较方便的液态原料(汽油、柴油、甲醇等)生产氢气的技术的发展成 为一种必然趋势[1“]。用液态原料制氢可通过水蒸气重整,直接的或间接(氧气与水的混合重整)的部 shift reaction)来除去反应产物中存在的可使 分氧化过程来实现,随后采用水汽变换反应(water—gas PEM燃料电池电极中毒的一氧化碳。三种方法各有优缺点。直接的部分氧化过程反应速度快,可满足 需要快速启动的动力系统(如用于汽车)的使用,同时由于其总包反应为放热过程,反应器的设计也比 较简单方便o]。但是,由于长链烃类在此反应过程中容易积碳造成催化剂的失活,因此发展相应的催 化反应过程、技术以及开发具有良好催化活性和稳定性的催化剂十分必要。 镍基催化剂是天然气水蒸气重整过程的工业催化剂,同时在烷烃部分氧化制合成气的过程中也 被认为是除贵金属催化剂外最好的催化剂。最近在对长链烷烃的水蒸气重整制氢的研究中镍基催化 剂也被认为是较好的催化剂o]。但长链烷烃的部分氧化过程则鲜有报道。在本论文中,以正庚烷作汽 油的代表物,对其在镍基催化剂上的部分氧化过程制氢(POH)做了初步的探讨,同时也对不同的镍 基催化剂对此过程的催化性能进行了研究。 1实验部分 98.5%。正庚烷及催化剂制备过程中的所有化学试剂均购自上海化学试剂公司。在反应过程中,由惰 性气体将正庚烷的饱和蒸汽带入反应器。POH催化反应在常压下于内径为4ram的石英微反应器中 进行。反应产物采用HP4890气相色谱在线分析。 2结果与讨论 在Ni(O)/7-AI。0s催化剂上进行了反应条件变化窖 对氨选择性影响的考察。反应温度对氨的选择性的影响、茸 如图1所示。温度对氢的选择性的影响与热力学理论值 ≤ 的趋势相同,在高温段接近理论值,但在低温阶段与其。l 相差较大,这主要是由于低温情况下催化剂活性较低, 翥 因此反应产物远远偏离热力学平衡值。 对O/C比的研究表明,较低的比例会导致催化剂 r(1:) 积碳失活,而较高的比例则会降低氢的选择性,因此O/ Ⅲ 1 反应温度对反应中氧的选择性的影响 C在1.03~1.15之间为最佳。在0/C为1.08,850C时 O/C=1 08,GHSV=380001/(kg·h) 反应可连续操作较长时间没有失活的迹象。 相同反应条件下,POH反应在不同催化剂上的产物选择性如表1所示。由表1可以发现,在此条 件下几种催化剂的活性顺序为Ni(O)/7-AI z作为催化剂 时反应产物中有C。产生,同时可明显地观察到催化剂的失活现象。 *通讯联系人 880 可持续发展战略中的催化科学与技术 Table1 POH反应产物选择性比较 o/c=1.08.GHSV=3.8X10‘l/(kg·h) Ni(O)/Si02 Ni(O)/MgO Ni(O)/7一A120 Catalyst

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