UOF4对UF6中铀同位素丰度分析准确度影响的探索和研究.pdfVIP

UOF4对UF6中铀同位素丰度 分析准确度影响的探索与研究 (核工业集团公司五0四厂) 陈补强 杨树青 陈友宁 张莉‘ 摘要 化学变化对同位素分析的影响是一个崭新的课题，本文详述了UOF4产 生条件及生成过程，并对UOF。在实际分析中影响铀同位素丰度准确测量的机 理及如何减少对分析测量的影响进行了有益的探索和研究。 关键词 气体质谱法 UF。 铀同位素丰度 UOF。净化 1．引言 35U丰 在浓缩铀生产各环节中，铀同位素丰度的准确分析特别是2 度(以下简称C 5)分析的准确与否关系到分离功的评估、经济核算成 本高低、甚至引起国际贸易纠纷等重大事件。因此对该分析准确性的 相关研究日益深入。而在铀同位素丰度分析中普遍采用的是气体质谱 法分析UF6中铀同位素丰度(以下简称丰度分析)。针对丰度分析我 们建立了相关的行业标准、企业标准，也具备先进、精密的大型质谱 计。但这些标准、方法只适用理论上的、纯净的UF6。在工业化生产 实践中，我们实际上所分析的不可能是纯净的UF6样品。因此分析结 果会受到许多杂质影响，尤其是水解反应中间产物u0F。的影响，使 分析准确度大大降低，有时甚至得出错误的分析结果。 2．杂质的产生及影响 由于UF 6样品的纯度、UF6活泼的化学性质、以及相对测量本身 的局限性， 以致在丰度分析中产生种种误差，甚至能够严重影响分析 准确性。在这些影响因素中，有些是显而易见并能通过采取校正措施 予以消除的，如分析仪器参数的调整，系统误差的校正与消除等，而 其中样品变化因素则j由于原因复杂、过程，隐蔽．较易立瓤忽略!；但却是影 响日常分析准确度的关键因素。 UF6特殊的化学性质、微量水分、低 的气体压强等综合条件下uF6样品中会持续化合生成UOF4，一定量 的UOF 4会严重影响我们用气体质谱法分析UF6中C5的准确度。UF6 中由于各种原因而出现的少量的杂质如无机铀‘化合物(包括UOF4)、 烃及其衍生物等均有可能影响C值的分析测量，但有机物含量合格的 UF 6样品烃及其衍生物对丰度测量的影响可以忽略；其它无机铀化合 物要么反应条件苛刻无法生成而产生影响(如UF4．nH20)，要么经净 化后不构成影响。但UOF。不同。尽管有样品净化措施，但大量实验 表明，在特定条件下我们所分析的UF6样品其构成已经发生重大改变。 不可能通过通常的净化措施处理干净。分析数据显示UOF4在样品中 其含量高低成为影响日常丰度分析准确性的主要原因。另外该物质形 成的时机将决定已定值标准样品能否继续使用，(如果在定值后形成一 定量的该物质，标样的测量丰度将不再是定值丰度)从而也成为影响 标样稳定性的主要原因。 3．UOF．产生过程、对C，值测量的影响机理及净化手段 丰度分析国际上通用的方法就是把气相uF6样品导入电子轰击离 子源，以测量通过质量分析器后到达离子检测器韵uF 5+正离子峰中质 29、330、331、33 荷比为3 3四个质量数的峰的强度比的方式进一步分 C C C 29、 析得出UF6中铀同位素丰度(即C 4 5 6 8)。该分析方法默认了3 35 3 330、331、33 34UF uF 6UF 3四个质量数的峰均是完全由2 5+、2 5+、2 5 3 +、28UF 5+等铀同位素组分构成。如果质谱计中离子检测器上接收到 的上述峰中任一峰的离子流强度有改变，则意味着uF6中C值会随之 改变。 UF 6的水解反应通式