PtCeO2对柴油机尾气处理性能的研究.docVIP

Pt/ CeO2对柴油机尾气处理性能的研究 柴油机动车因具有良好的动力性和经济性，在世界各国得到广泛的使用。柴油机动车尾气中排放出的主要污染物碳烟颗粒物(PM)、氮氧化物(NOX)、一氧化碳(CO)、碳氢化合物(CH)对城市环境造成极大污染，同时严重危害到人体的健康。 柴油机排放控制措施分为前处理措施，机内净化措施和机外净化措施三种。前处理技术主要通过对燃油的改进或重新选择来达到降低排放的目的。机内净化技术着眼于减少发动机内燃料燃烧过程中颗粒物的形成。机外净化通过催化氧化还原反应，在内燃机排气管尾端排气口处将机动车尾气转化为 N2、CO2、H2O 等无毒气体，达到去除污染物的目的。 尾气三元催化(TWC)技术，将三种污染物CO、HC、NOX转化为无害的CO2、N2和H2O,同时去除。选择性催化还原(SCR)技术是一种重要的机外净化措施。SCR技术是在高效催化剂的作用下，外加还原剂到汽车排气系统中，让排气系统中的NOX与还原剂快速反应，选择性地优先把NOX被还原成无污染的N2和H2O，并避免发生还原剂与非NOX的氧化剂(主要指O2)的反应，从而有效降低汽车尾气中NOX的排放控制技术。催化过程通常采用 NH3、HC、CO和 PM等作为还原剂。Al2O3 的配比，研究其催化降解性能。 1.1贵金属掺杂的Ce基复合氧化物 在汽车尾气三效催化剂(TWC)中，储氧材料是汽车尾气净化催化剂的关键材料，决定了催化剂的性能和寿命。CeO2?是汽车尾气净化催化剂重要的组分，它的主要作用是通过氧化还原反应实现储氧和放氧，拓宽催化剂的三效窗口。稀土、过渡金属、贵金属的掺杂都能在一定程度上提高CeO2的热稳定性、储氧能力和催化活性。CeO2能够促进贵金属的分散，增加Al2O3?载体的热稳定性，增强水气转化及水蒸气重整反应，提高金属?载体界面位的催化活性。贵金属以离子态取代CeO2?不仅能增强储氧能力，而且贵金属离子能作为还原性分子的吸附位，增强低温下对?CO、NO?和?HC?的催化活性。摩尔分数不超过3%?Pt离子取代CeO2?可以减少催化剂中贵金属的用量?。 对CeO2?的掺杂改性主要是基于引入外来离子带来的尺寸效应及电价平衡效应和元素自身具有的氧化还原性。一般情况下有以下几种催化剂的制备方法：沉淀法、浸渍发、混合法、离子交换法和熔融法。浸渍法一般将载体放进含有活性物质的液体中浸渍，从而直接得到负载完成的催化剂。 1.2 Pt 的负载采用湿法浸渍法 用湿式浸渍法制备 0.5 wt% Pt 负载量氧化物 CeO2。配制一定浓度的 Pt(NH3)2(NO2)2氨水溶液，称取一定质量的CeO2氧化物粉体，按 0.5 wt% 的负载量浸渍 Pt 盐溶液，超声分散 30 min 后于 80 °C 下烘箱干燥 8 h，与载体同在马弗炉中 450 °C 下焙烧4 h，所得样品放于玛瑙研钵中研细，压片，过筛，选取 40 - 60 目的颗粒作为催化剂用。 2.1.1 BET比表面积 BET 比表面积：气体吸附法是表征多孔材料孔结构、表面积大小最有效的方法之一，其中 N2低温吸附法测量多孔材料的比表面积已成为标准方法，同时也是表征其孔结构及其特性的常用方法之一。比表面积是催化剂及载体的基本物理属性之一，具有适当大小比表面积的催化剂，可为反应物种的吸附、反应提供发生反应的场所。一般来说，固体催化剂的表面积越大，催化剂与氧化还原物种的接触面积就越大，从而越有利于催化反应的进行。在一定温度下利用比表面分析仪测定 N2吸脱附等温线，根据 BET（Brunanuer-Emmett-Teller) 方法计算 BET 比表面积，采用 BJH（Barrett-Joyner-Halenda）方法计算催化剂的平均粒径分布。 2.2 X射线衍射（XRD） X 射线衍射（XRD）：XRD 是目前研究晶体结构（如原子或离子及其基团的种类和位置分布，晶胞形状和大小等）最有力的方法，特别适用于晶态物质的物相分析。晶态物质组成元素或基团如不相同或其结构有差异，它们的衍射谱图在衍射峰数目、角度位置、相对强度次序以至衍射峰的形状上就显现出差异。因此，通过样品的 X 射线衍射图与已知晶态物质的 X 射线衍射谱图（ICDD，PDF 图谱）的对比分析，便可以完成样品物相组成和结构的定性鉴定。在多相催化研究中，XRD被广泛地用于催化剂材料的晶相结构及组成的分析。 2.3 红外光谱法 红外光谱（Infrared Spectroscopy，IR)，又称振动光谱，一般红外光谱仪测量吸收光的波数（频率的倒数，单位 cm-1）为 400-4000，其测定原理是具有非对称性结构物质的分子吸收了红外辐射后，引起分子的振动-转动能级的跃迁而形成的光谱。红外光谱与分子的结构密切相关，是研究表征分子结构的一种有效手段。 红外光谱