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第五章 局域中心光跃迁中的电声子耦合问题 我们在讨论理想晶体的带间间接跃迁时，已经遇到过声子协助的光跃迁。这种跃迁是由光-电子和电子-声子相互作用共同引起的。在与杂质或缺陷相联系的局域中心的光跃迁中，同样会有声子协助的跃迁。这种局域中心的电子能态，不再能用确定的波矢可知，这样的状态的能量不是完全确定的，或说能级有一定的宽度。可以用能级寿命作为时间不确定程度的估计，即。于是，能级的能量不确定程度（宽度）就为，相应跃迁的光谱线也就有一定的宽度。 考虑一个由同类孤立中心组成的系统。为简单起见，假定中心只有基态和激发态两个能级。假定时刻时，，且在时，没有外界对该系统的激发。由于到基态的自发辐射过程，处在激发态的中心数将随时间减少。设一个处于激发态的中心的自发辐射速率为， 激发中心数随时间衰减的速率方程为： （5.1-1） 不难解得激发中心数随时间衰减遵循简单的指数规律： （5.1-2） 由此可以得到一个中心处在激发态的平均寿命为： （5.1-3） 对允许跃迁，，相应的。 寿命与谱线宽度和线型的关系，可以在经典物理的框架下予以说明。考虑激发态到基态的光跃迁。荧光强度正比于跃迁速率和激发态中心数： （5.1-4） 它随时间指数衰减，意味着此光波是减幅电磁振荡：(光强正比于场振幅平方) ， （5.1-5） 这一减幅振荡可以展开为等幅振荡的叠加（傅立叶展开）： ， （5.1-6） 其中，为所包含的频率的电磁波分量的振幅： （5.1-7） 在附近，的范围里，。对光波，，通常都满足条件。因此，表达式中的第二项比第一项小得多，可以略去。于是谱线强度的光谱分布为： （5.1-8） 或表示成归一化的光谱线线型（它满足）： （5.1-9） 这种线型常称为罗伦兹（Lorentzian）线型。也就是说，由寿命决定的谱线线型具有罗伦兹线型的光谱分布。 谱线线型的一个重要参数是谱线的宽度，常用线型中强度为峰值之半的两个频率的间距，称为半高全宽（Full Width at Half Maximum -- FWHM），来衡量谱线的宽度。对罗伦兹线型， ，于是得谱线宽度： （5.1-10） 上式正是测不准关系的结果。 上面考虑的是激发态到基态的跃迁。一般来说，激发态可以跃迁到若干个较低的激发态，总的跃迁速率是各个跃迁速率之和 ，它决定激发态寿命和荧光寿命，以及与寿命相联系的线宽。如果跃迁的下能级不是基态，其寿命也是有限的，因而能级也有一定的宽度，这时，相应谱线的宽度就包含来自跃迁初末态能级宽度的贡献：，其中的下标分别代表跃迁的初态和末态。 最后要说明的是，上面关于寿命与线型的关系，是就自发辐射的情形讨论的，这种由自发辐射决定的谱线宽度称之为自然线宽。这样的线宽是很窄的，即使对允许跃迁，，也比光频波的小得多。此外，上面关于寿命和光谱线宽的讨论不光适用于自发辐射情形，对无辐射退激发（或消布居）的贡献同样适用。 5.1.2 谱线的宽化：均匀宽化与非均匀宽化 由自发辐射决定的自然线宽是谱线宽度的下限。这一宽度相当小，已到了目前实验测量技术能分辨的极限了。我们实际观测到的线宽，多半比这大得多。使谱线变宽或宽化的原因有多种，它们可分为均匀宽化与非均匀宽化两类典型的情形。粗略地说，一个由同类中心组成的体系，每个中心所处的物理环境不同，发射的光子能量也会有小的差异，而所观测到的是大量中心的发射的叠加，因而呈现为宽化的光谱，这称为非均匀宽化。另一种情形是所有中心都因同样的物理原因发射同样的宽化的光谱，是为均匀宽化。 1. 均匀宽化： 晶体中局域中心谱线均匀宽化的原因是电子与晶格振动（声子）间的相互作用，也常称之为电子-声子碰撞。由于这一相互作用，电子与声子的状态将会发生改变，但总能量是守恒的。电声子相互作用可以使所考察激发电子态的布居数减小，消布居（depopulation）过程变快，能级寿命变短，相应的谱线宽度就变大。也可以不影响能级的布居数，但使发射的电磁波位相发生变化，称之为失相（dephasing）过程，它也使谱线变宽。对晶体中处于等价格位的同类辐射中心，都处在相同的晶格环境中，与晶格振动的相互作用相同，各中心的宽化也就相同，也即所导致的宽化是均匀宽化。这两种机制造成的宽化，谱线的线型为罗伦兹线型。下面对这两种过程做些说明。 （1） 消布居过程 由电声子相互作用引起的电子态消布居过