二十面体团簇稳定性与原子间相互作用势势程的关系.pdfVIP

20∞年9月 山东师大学报(自然科学版) ，s叩，娜 第15蒋第3期 J帆lln|I d墨哪d。唱蜘啊时u由螂(N呷一酗舶∞)、瑚-15№一3 二十面体团簇稳定性和 原子问相壹：：f乍角剪势程的关系 丁峰王广厚 {南京大学翱彦学熏暑碡截坫梅国毫t宴羹耋，2I∞妇．南京) 蔫耍本文讨论了二十面俸圃簇的稳定性和原丰向相互作用势势程之间的关系．我们发现与通常所以为的短程 搏有利于二十面体团簇的稳定的观点并不总是成立．我们提出了～十搏单的关于二十面体团簇大小和相互作用势势 程的关系式．通过对(“)-分子团揍的计算证明了我们的结果． 关■词团簇；=十面悻 幻数结构是厨簇的基本特性之一．对于小团簇，其幻数由电子的行为决定，可以用凝胶模型解 释[z-2I；而对于较大的团簇，其幻数由原子的密堆结构决定．对于中等大小的团簇，通常倾向于二十 面捧密对结构扭…．二十面体的稳定性，一般认为来自于以下几个方面． 1)二十面体具有较小的表体比。相比与其他结构，如立方八面体，截角八面体，八面体．二十面 体的表体比最小． 面上 数为 L—J 说明 优势 ．△珏*舻 (1) 由于二十面体不是一种周期结构，连接兰十筒体两个临近顶点的边长要比从二十面体中心到 顶点的线段长度长5．14％．这一几何的限制使的二十面体内部原子的键长不可能像周期结构那样 完全相同，同一层原子闯的键长要比相邻两廖旗子闻的键长长5．14％．这一效应在二十面体内部 产生应力分布，使得二十面体的能量升高，不利于二十丽体的稳定． 令8=o．∞14为原子间键长的差异，设原子间的相互作用势的形式为V(r)，假定V(r)的势程 为l，则势程为^的同一类相互作用势在平衡位置附近可以近似写为： V(r0+≤?，将V(rD+二}!)展开到二阶有： 。【警r (2) Vcb+芊=vo+{未事m(r_r0)2=vo+吾壶搴l 收辅B期：姗一陀一15 第2期 丁峰等：二十面体团麓穗定：I生和原子阀相互作用势势程的关系 22l 这里kⅡ=÷为相互作用势的有效势程．在二十面体内部，由于几何结构的限制．平均每个键长 10 应该偏离其平衡位置±鲁左右．由此带来二十面体能量的升高近似为 ‘ △b∞M(12一^M一{)铲Ⅷ～ (3) 对于小团簇，表面能占优势，有△El△玢，二十面体稳定；随着团簇的增大，△岛的增长要比 △EI快，当N超过某个临界数值也时，有△E2△EI，某种周期结掬的多面体稳定；结合△B，△h 的表达势，可以得到关系式 - 噼=AI+A28“岛 (4) 上式中A1，A2大于0，对于同一类型的相互作用势，Al，A2为常数．上式说明了二十面体的临界 粒子敷隧有效相互作用势势程的降低而降低．这与通常脐认为的