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- 2017-08-10 发布于安徽
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Ba2Ti3Nb4O18微波介质陶瓷在低温烧结的应用
摘要
对于MnCO3–CuO 和 Li2O–B2O3–SiO2(减称LBS)对Ba2Ti3Nb4O18烧结的影响,从微观结构和微波介质性能两个方面做了研究。纯Ba2Ti3Nb4O18陶瓷在1220℃烧结的性能是:εr = 38, Q×f =23,700 GHz (在4.8 GHz),τf =?3 ppm/℃.结果发现少量的MnCO3–CuO和LBS玻璃助烧剂有效地使烧结温度从1200℃降低到900℃,在加入MnCO3–CuO 和 LBS后介电常数(εr)增加,共振频率温度系数变为正值。这主要是由于存在第二相Ba3Ti4Nb4O21,即1.5 wt%的MnCO3–CuO和0.5%的LBS Ba2Ti3Nb4O18陶瓷在900?C烧结2小时生成的相,介电性能:εr= 41,Q×f=15000 GHz (在4.8 GHz), and τf = 4 ppm/℃,达到了与Ag电极兼容,这让我们有希望将其应用于陶瓷的低温共烧。
1.简介
现在随着先进通信系统的发展,包括移动和卫星通信,独石结构微波设备已被广泛应用于微波电路的小型化相关部件,低温共烧陶瓷(LTCC)的发展引起广泛关注,由于在设计和功能的优势,多层设备的小型化和高介电性采用了如银和铜的高导电性能内部电极金属。据报道,有几种包括添加低熔点玻璃或氧化物,化学加工和纳米粉体的方法能够降低介电材料的烧结温度。在这些方法中,加入低熔点玻璃或氧化物获得液相的方法比其它的更为经济简便。加入玻璃釉料或氧化物现在已经成功获得了一些BiNbO4,CaO–SiO2,ZnO–SiO2, MgO–TiO2,ZnO–TiO2,Li2O–Nb2O5–TiO2,CaO–Li2O–Nb2O5–TiO2,BaO–TiO2,BaO–Ln2O3–TiO2 (Ln = La, Nd, Sm),和CaWO4.3–12有报道,在BaO–TiO2–Nb2O5 系统中例如BaTi3Nb4O17,Ba6Ti14Nb2O39, Ba3Ti5Nb6O28 和Ba3Ti4Nb4O21 的微波介电性能,BaO–TiO2–Nb2O5 系的介电材料例如Ba3Ti5Nb6O28(εr = 41, Q×f = 4500 GHz, 和τf = 8 ppm/?C) 和Ba3Ti4Nb4O21 (εr = 55, Q×f = 9000 GHz,和τf = 100 ppm/?C)适合实际应用,一般来说,这些陶瓷或相关化合物的烧结温度在1300℃左右,据Ko et al. Kim etal等 的报道说Ba3Ti4?xZrxNb4O21(x = 1) 和 Ba3Ti5Nb6O28 在加入比例釉料的时候个别的可在900℃达到致密,但Q×f 值会严重降低,据我们所知Ba2Ti3Nb4O18 的介电性能并未见报道,因此他值得探索它是否有相同的或更优的性能,以便Ba2Ti3Nb4O18 成为独石结构材料,降低其烧结温度已达到与Ag共烧是非常有必要的,在这个论文中我们说明了Ba2Ti3Nb4O18 的合成、表征和介电性能,也尽力研究了MnCO3–CuO 和LBS 玻璃添加剂对于Ba2Ti3Nb4O18 陶瓷的致密化和微波性能的作用。此外,也做了Ba2Ti3Nb4O18 和Ag电极的兼容性。
2.试验程序
用常用的固态反应方法制备Ba2Ti3Nb4O18 。其粉末质量混合计量为BaCO3 (≥99%), Nb2O5 (≥99%),和TiO2 (≥98%) 加入适量酒精用氧化锆球研磨24h。湿粉末干燥后,1100℃在空气中煅烧4h。MnCO3(简称MC),MnCO3和 CuO (≥99%)在混合物中的含量为0.2 MnCO3–0.8 CuO
然后在750℃下煅烧3h。Ba2Ti3Nb4O18中加入MC和自制的Li2O–B2O3–SiO2(简称LBS)烧结24h,干燥的粉末混合5%的PVA,随后弹向加压,80Mpa的压力下压成直径为18毫米的厚度在7-9毫米的圆柱形试样。样品在加热和冷却速度都为5 ℃/min的条件下烧结2h。
用阿基米德排水法测量陶瓷陶瓷密度,用X射线粉末衍射Cu K_射线的方法检测烧结样品的晶体结构,试样的显微结构用扫描电镜(SEM, FEI SIRION-100),成分分析用能谱仪。(EDS, EDAX GENENIS-4000) 微波介电性能测试用网络分析仪(Agilent 8719 Et, 0.05–13.5 GHz).采用Hakki–Coleman介质谐振器的方法进行测试。谐振温度系数 (τf)也是采用相同的方法测量在温度由25℃到80℃的变化范围内,再通过公式计算得到的。公式是:
τf =( f80 ? f25)/f25 × 55× 106 (
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