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- 2017-08-10 发布于安徽
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添加BaCu(B2O5)的 BaO–Re2O3–TiO2(Re = Sm, Nd)陶瓷的低温烧结
摘 要
BaSm2Ti4O12 (BST) 和 BaNd2Ti5O14 (BNT)陶瓷的烧结温度大概为1350℃,当加入BaCu(B2O5) (BCB)陶瓷粉末后会降到875℃。烧结温度降低是因为其中存在液相。液相的组成和缺少BaO的 BCB相似。随着BCB含量的增加,样品的体积密度和介电常数(εr)也增加并且可以达到饱和值。Q值最初时随着BCB加入量的增加而增加,但是BCB大量加入时Q值会减少很多,这都是因为液相的存在。好的微波介电性能Q×f = 4500 GHz, εr = 60 and τf =?30 ppm/?C可在BST陶瓷中加入16mol%的BCB、并且在875℃烧结2h得到。含有BCB的BST陶瓷和BNT陶瓷显示了和银金属电极很好的相容性。通讯系统的发展特别是移动通迅系统的发展需要设备的小型化。低温共烧陶瓷(LTCC)的多层设计已经在小型的微波介电元件上广泛应用了。由于(LTCC)多层设备的应用,降低微波介质陶瓷的烧结温度以便它们和金属电极比如银或金共烧成了必须。LTCC的应用中,低熔点的玻璃通常用来降低微波介电材料的烧结温度。然而,这一切会降低陶瓷的微波介电性能,因为微波介电材料中存在非晶态的相。加入低熔点氧化物的LTCC陶瓷已被研究出可以克服加入低熔点玻璃引起的问题。另外,少量的低熔点的氧化物也可以作为降低微波介质材料的烧结温度的添加物。
BaO–Re2O3–TiO2陶瓷(Re = Sm, Nd)有很好的微波介电性能。然而,为了应用LTCC技术,它的近乎1350℃的高烧结温度需要降低。虽然B2O3 和B2O3/GeO2已经用来降低BNT和BST陶瓷的烧结温度,但它的烧结温度对于银电极来说仍然太高。组成为Ba–Nd–Sm–Ti–O的陶瓷对降低它们的烧结温度来说是多样的,但它带来的结果并不令人满意。添加B2O3–Bi2O3–SiO2–ZnO玻璃的BaNd2Ti4O12陶瓷和添加PbO–B2O3–SiO2玻璃的BaO–La2O3–4.7TiO2陶瓷可以在900℃被烧结并且显示了很好的微波介电性能。然而,它们的烧结温度仍然没有降低到900℃以下以适于LTCC的应用。
目前,少量B2O3和 CuO的加入可以用来降低Ba(Zn1/3Ta2/3)O3和Ba(Zn1/3Nb2/3)O3陶瓷的烧结温度。它们在870℃时能被很好的烧结并且有很好的微波介电性能。BaCu(B2O5)第二相出现在添加CuO 的B2O3样品里并假定以液相存在,它们的密度与低温烧结陶瓷相当。从之前的工作,BaCu(B2O5)相在700℃形成并且在850℃融化。另外,BaCu(B2O5)陶瓷在810℃(εr),其介电常数(εr)为7.4,品质因数(Qxf)为50,000GHZ温度系数为?32 ppm/?C。因为BaCu(B2O5)陶瓷熔点低并且有好的微波介电性能,它可以在LTCC应用中作微波介质材料低温烧结助烧剂。在此工作中,BCB陶瓷粉末被加入BST和BNT陶瓷中医降低它们的烧结温度,并且研究BCB的添加对其微波介质性能的影响。BaSm2Ti4O12 (BST) (或 BaNd2Ti5O14; BNT) + xBCB(2.0≤x≤24.0 mol%)的陶瓷是由纯度99%的氧化物用常见的固态法合成的。为合成BCB陶瓷粉末,BaO(高化学纯度,99%,日本)Cu和B2O3(高化学纯度,,99%,日本)用氧化锆球在尼龙罐里混合24小时,然后干燥,再在700℃焙烧3小时。为合成BST和BNT粉末,BaCO3(高化学纯度,99%,日本)Sm2O3(高化学纯度,99%,日本)用氧化锆球在尼龙罐里混合24小时,然后干燥并在1150℃焙烧4小时。加入BCB之后,干燥粉末,然后放入盘中在850-900℃烧结2小时。样品的微观结构用X射线衍射仪(XRD,Rigaku D/max-RC,日本)、扫描电镜(SEM,Hitachi S-4300,日本)和透射电镜(TEM,Hitachi H-9000NARIbaraki, 日本)研究。成分用能谱分析仪分析。样品线收缩率用Model M18XHF测量。烧结过的样品的密度用排水法测量。样品在微波频段的介电性用AV2782型精密LCR测试仪测量测量,技术建议来自Hakki-Coleman and Courtney。常测量的谐振频率系数的温度范围为25-80℃之间。
图1为BST + xBCB( 2.0≤x≤20.0 mol%)陶瓷在875℃烧结2小时的XRD图片,所有的峰值指示的都是镀钨的BST相。虽然BST中加入了大量的BCB,图中却找不到第二相的峰值,其中也包括BCB相。加入BCB的BNT陶瓷也显示出了相似的结果。图2所示为在875
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