_FeFe_氢化酶和Hmd氢化酶金属中心的生物无机化学模拟研究.pdfVIP

08-O-021 [FeFe]-氢化酶和 Hmd 氢化酶金属中心的生物无机化学模拟研究 王秀峰，徐芬芬，李志美，钟 伟，王彦伟，刘小明* 南昌大学化学系、高等研究院，南昌 330031 E-mail: xiaoming.liu@ncu.edu.cn 氢气可能是将来取代化石能源的绿色能源之一[1] 。由于氢化酶能高效、可逆地催化质子还原制 氢和氢气氧化，在过去的十年中，氢化酶及其相关的化学问题一直受到生物界和化学界的持续关注 [2] 。在自然界中，有三种生物分类上互不隶属的氢化酶，即[NiFe]-氢化酶、[FeFe]-氢化酶和不含铁 [3] 。[FeFe]- 和 Hmd 氢化酶的活性中心均为铁羰基单元，前者为二核铁中 硫立方烷氢化酶（Hmd ） 心，后者为单核铁中心。Hmd 氢化酶通过一特殊底物可逆催化质子的还原和氢气的氧化[3] 。在此， 我们报道这两种酶金属中心的模型化合物合成及其表征的最新研究进展以及对这些酶及有关的化 [4] 学、催化的新认识 。 关键词：氢化酶；模型化合物；电催化制氢 致 谢：国家自然科学基金委（项目编号）；南京大学配位化学国家重点实验室；The Royal Society (UK) 参考文献： [1] A. Currao, Chimia, 2007, 61, 815-819. [2] X. Liu, S.K. Ibrahim, C. Tard and C.J. Pickett, Coord. Chem. Rev., 2005, 249, 1641-1652; E. Bouwman and J. Reedijk, ibid, 1555-1581 [3] S. Shima and R. K. Thauer, Chem. Rec., 2007, 7, 37-46; P.M. Vignais and B. Billoud, Chem. Rev., 2007, 107, 4206-4272. [4] F. Xu, C. Tard, X. Wang, S.K. Ibrahim, D.L. Hughes, W. Zhong, X. Zeng, Q. Luo, X. Liu and C.J. Pickett, Chem. Commun., 2008, 606-608; X.. Wang, Z. Li, X. Zeng, Q. Luo, D.J. Evans, C.J. Pickett and Xiaoming Liu, submitted to Chem Commun. Biomimetic Studies of the Metal Centres of [FeFe]- and Hmd Hydrogenases Xiufeng Wang, Fenfen Xu, Zhimei Li, Wei Zhong, Yanwei Wang, Xiaoming Liu* Hydrogen is one of the possible green energies in future as the replacement of fossil fuels.[1] Due to their excellent efficiency of reversibly catalysing hydrogen evolution and oxidation, hydrogenases and their related chemistry have received continuous attentions from both biology and chemistry communities in the past decade.[2] In nature, there are three phylogenically unrelated hydrogenases, that is, [NiFe]-hydrogenase, [FeFe]-hydrogenase and iron-sulfur cluster-free hydrogenase