PT／AL2O3,PD／AL2O3催化剂上CO氧化和表面氧脱出—恢复性能.pdfVIP

维普资讯 4期 Pt／A1…O Pd／AaO，催化剂上 CO 氧化与表面氧脱出一恢复性能 围 l Pt_fl化卉|上 co的氧化活性 啊 2 Pd催化州上CO的氧化活性 Figl ActivityofPtcatalystsforCO oxidation Fig2 Ac tivityofPdcatalystsforCO oxidation ●，▲lAbunadntOI·0，△IleanOj· ●，▲IAbundantO1}0，△IleanO-· (1)，(2)IPt，A1lOI+Z z}(3)，(4)IPt／AlzOl (1)，(3)_Pd／A1zOl+zro¨ (2)．(4)IPd／AlIO{ Pt／AIO。催化剂，ZrOt的添加效应较明显，完全氧化的下限温度降低了40~50C，较有 意思的是，贫氧气氛下的活性均 比富氧气氛下的高 (下限温度降低10~20℃左右)．总之， Pd催化剂的活性始终超过 Pt催化剂，催化剂活性次序为Pd／A1：Oa+zro。Pd／A1O Pt／AIzO；+ZrOt~Pt／A1：Oa．这一结果为实用催化剂提高其贫氧气氛下的适应性能及 以 Pd代替昂贵的Pt提供了很有用的实验依据． 2．2 Pt和 Pd催化剂上氧的脱附行为 图3 衰 l 备催化捆上氧脱附戤据 为 Pt及 Pd催化剂上氧的 TPD谱 图．表1为 T lel OI-TPD parameterofcatalysts 各催化 剂上 O一TPD参数．由图3g表1可 知，Pd／AIO；催化剂上的脱氧量明显比pt／ AI：O；的大 ，且氧起始脱附温度及峰顼 温度 低；添加 ZrOz后 ，它们的脱氧量均明显增加， 脱 氧起 始温度 明显 降低 ，分 别降低47℃和 92℃，且脱氧峰顼温度也有所降低，其脱氧 量次序 为：Pd／Al2O +zrO：Pd／A]2O Pt／AI2O；+zrO：Pt／Al：Oa．而脱氧峰顶温 度正好与此相反 ，这表 明添加 ZrOz有利于催化剂中氧的脱出，其结果与活性次序一致． 此外，从图3还可 以看 出，Pt／AI：O 催化剂显示两个脱氧峰(和 峰)，但催化剂在添加 ZrOt后，只出现一个脱氧峰，添加 ZrOt可能更有利于 氧种脱出，致使 ．9峰前移，与n峰 重叠 ，而且峰顶温度及起脱温度均明显前移，脱附氧量也明显增大 ，这可能是促使其 CO 氧化活性明显提高的主要原因． 2．3 Pt和 Pd催化剂上氧的恢复行为 图4为各催化剂经830C脱氧，500℃下再氧化处 理0．5h后的O2一TPD 图谱 ．表2为其O：的TPD参数．由图4和表2可知 ，对于Pt／Al：O 催 维普资讯 僵 化 学 报 l6眷 T ℃‘) 置 3 Pt和N 僵化搁上oI的TFD谱圈 田● 栏化捌经B30℃|I曩‘，$00C下再曩化 FIB3 o|-TPDpatterr~ofPt，Pdcatalysts 后的02-WP~谮 田 (1)Pt／A1IOI．(2)Pt／A1±OI+zr0I， 4 0,-TPD patternsofPt，Pdcatalysts (3)Pd／A1lOvII(4)Pd／A1，OI+ZrO~ after0±desorp6onat830℃ and retreatnlev_twithOIat500℃ 化剂，500℃氧气氛再处理后t催化荆上的氧 (1)Pt／AIO (2)Pt，A1IOI+ZrO,， 很难恢复 (恢复率仅为11 )，添加 ZrO：后． (3)Pa／Al{Or．(4)Pd，All0·+ZrO, 其恢复能力有 明显提高 (恢复率为3O．7 )， 在Pd／A