管式电化学反应器中网状电极传质强化的实验与数值模拟.pdfVIP

第十二届全国有机分子电化学与工业学术会议论文集 管式电化学反应器中网状电极传质强化的实验和数值模拟 1 1 1 1 1,2 1∗ 苏静 ，陆海彦 ，徐红 ，韩金磊 ，黄卫民 ，林海波 1 2 ( 吉林大学化学学院，吉林 长春 130012； 苏州耐思达化学科技有限公司，江苏 苏州 215123) 伴随着电极表面的电荷转移而产生非均相接触反应的电化学过程，具有许多特点，其应 用范围十分广泛。电化学反应过程优化的主要策略之一是通过传质控制使电化学反应器获得 更高的转化率和电流密度。因此，对电化学反应器进行传质性能的研究是必要的。传质性能 的提高主要是通过增强电解液扰动，或者改变操作参数（例如流速等），以降低或消除电极 表面的水力边界层（电极表面附近存在速度梯度的液层）来实现的。 管式电化学反应器因其具有占地小，易于放大的优点，在一些电化学方法应用的新领域， 如废水的电化学处理和电化学杀菌过程中，具有应用前景[1-3] 。在这些具有低电导率的电解 液中，人们倾向于使用具有较高比表面积的三维电极反应器来提高电化学反应的转化率。一 些典型的金属氧化物电极涂层（如RuO ，SnO 等）难以构造为床式、毡式或泡沫等三维电 2 2 极结构，而钛材可以拉伸为不同结构的金属网，以拉伸钛网为电极基体所制成的三维电极与 平板电极相比，不但具有较高的比表面积，而且兼具隔网等湍流促进部件的作用。有文献表 明，使用网状电极可以使电化学反应器的传质性能更佳，电流和电位分布更均匀，是一个方 便且直接地提高电化学反应产率的方法[4-5] 。 本文研究了拉伸网状电极对管式平行电极反应器传质速率的影响，建立了平板和网状电 极的无因次传质关系式。并利用计算流体力学模拟了电解反应器中的液体流动，解释了传质 提高的原因。 实验采用极限电流法测定反应器的传质速率，其测定流程如图1所示，包括体积为2L 的 贮槽、恒温水槽、磁力泵、流量计（20-160L/h ）以及管式电化学反应器。测定开始前，往 电解液中通入氮气30min 以去除溶解氧。贮槽中的温度由水浴控制在25摄氏度。电解液由 0.01mol/L K Fe(CN) 和0.01 mol/L K Fe(CN) 组成，另有1 mol/L NaOH作为支持电解质。在不 3 6 4 6 同电极结构和流体动力学条件下测得了极化曲线，其曲线平台区即为极限电流区，通过极限 电流的大小来计算传质系数。 图1 传质系数测定流程和管式平行电极反应器结构。(a)平板电极；(b)网状电极 实验过程中所使用的是有机玻璃制作的直立管式电化学反应器。圆管高度为0.56m ，直 径为0.03m 。反应器的进出口大小均为0.03m 。由钛板组成的长度0.5m，宽度0.02 的阴极放置 于圆管的一侧，Ti/RuO -TiO -SnO 阳极的大小和阴极相同，且与阳极平行相对放置，电极 2 2 2 间距为0.02m 。在图1(b)所示的网状电极结构中，电极的开孔率为45% 。 计算流体力学方法模拟了不同电极结构的稳态流动状况。用四面体和六面体网格建立了 与图1的反应器尺寸结构相同的三维计算域，并用商业计算流体力学软件进行求解。用重整 基金项目：国家自然科学基金 (No. 、吉林省重点项目）、江苏省自然科学基金 (BK2008555) 资助. ∗联系人简介：林海波，男，博士，教授，博士生导师. E-mail: lhb910@jlu.edu.cn 研究方向：环境电化学. 52 第十二届全国有机分子电化学与工业学术会议论文集 化的k-ε方程模拟了具有不同电极结构的的管式电化学反应器内的电解液单相流动。计算过 程中，反应器底部的入口边界条件为流量入口边界条件，顶部出口设为出流比等于1的边界 条件，并设定了无滑移，无渗透壁面条件。 图2 表示了不同电解液流